连续挤压纯铜扁线的不均匀组织与性能

王 昕，薛俊鹏，李博轩，李洪晓，任玉平，杨绪清，杨立山

（1.东北大学 材料各向异性与织构教育部重点实验室，沈阳110819；2.东北大学 材料科学与工程学院，沈阳110819；3.沈阳宏远电磁线股份有限公司，沈阳110144；4.机械工业绕组线工程研究中心，沈阳110144）

纯铜线材的性能通常受晶粒尺寸、织构及退火孪晶界或其他重合点阵晶界（Coincidence Site Lattice，CSL）等显微组织的影响较大.如退火孪晶界（∑3晶界）等低指数的CSL晶界具有较低的晶界自由体积及自由能［1］，对电子的散射作用较小［2－3］，其体积分数的升高会提高晶体的导电性能.同时，不同的织构类型对纯铜的塑性变形能力影响较大［4－5］，如在纯铜的动态拉伸挤压［6］过程中会产生＜001＞+＜111＞混合双丝织构.当＜001＞取向强度增大时，塑性增加；＜111＞取向强度增大时，塑性下降.

在纯铜扁线的工业生产中，连续挤压技术由于具有生产方式简单、产品精度高及产量大等特点而被普遍应用.但连续挤压过程中的金属热变形情况十分复杂，对于应用连续挤压技术生产纯铜及铜合金线材的研究大多侧重于连续挤压过程中组织性能的演变，在这种演变中，纯铜在剪切应力的作用下从直角弯曲区进入到扩展成型区时变形速度降低，在黏着区出现的剪切带中有部分细小的晶粒先发生了再结晶［7］；CuCr合金在连续挤压过程中的晶粒变形受不同区域位置影响较大［8］；此外，H62黄铜［9］在较快的挤压轮转速（13 r／min）下，定径带处中心的温度高于边部约114℃，中心的等效应变速率低于边部约41 s－1.以上研究表明纯铜及铜合金连续挤压扁线在成型过程中存在温度及变形程度不均匀的情况.挤压过程的不均匀性会导致挤压产品的组织不均匀，如在4 r／min的转速挤压后，CuCrZr合金有微米－亚微米级别的混晶组织［10］；连续挤压黄铜棒产品的组织在边部位置处晶粒更细，中心位置处晶粒粗大，即出现了分层的不均匀组织［11－12］，边部位置和中心位置出现的这种组织差异是金属的流动状态不同造成的［13］.总之，组织的不均匀性会进一步导致材料性能的不均匀，纯铜线材组织的差异会很明显地影响产品的使用性能.在上述观察到不均匀组织的研究中，并未对出现的不同组织和对应的性能进行深入分析.

本文主要通过EBSD技术对连续挤压纯铜扁线的边部位置和中心位置进行组织分析，结合不同位置的室温拉伸性能和导电性能测试，探究纯铜线材微米尺度的混晶组织特征，讨论连续挤压纯铜扁线的不均匀组织（晶粒尺寸分布差异、特殊晶界分布差异及再结晶程度差异等）对产品线材整体性能的影响，用于指导实际生产.

1 实验方法

本实验所需样品均在沈阳宏远电磁线有限公司的铜线加工厂进行生产制备：由上引连铸得到的Φ12.5 mm的高纯无氧铜杆（w（Cu）＞99.99%，w（O）＜3×10－4），经连续挤压机挤压成型，得到具有矩形截面的1.75 mm×6.5 mm铜扁线产品.

性能测试：按照图1的方式和图2的尺寸截取样品；在不同的位置分别取宽度为1 mm、长度为100 mm的试样，打磨光亮以去除表面氧化皮；在（20±1））℃的环境温度下用米电阻测量仪测出样品的电阻，测三次后取平均值；用AG-X100 kN型电子万能材料试验机；进行拉伸性能测试，应变速率均为10－3s－1，温度为（20±1）℃，试样尺寸如图2所示，测三次后取平均值，测量时使用引伸计，将引伸计应变近似为试样延伸率.

图1 试样截取Fig.1 Sample selection

图2 组织分析及性能测试试样Fig.2 Microstructure observation and performance testing sample

组织分析：将线材产品切成长为8 mm的试样，分别截取边部和中心位置，依次进行打磨、机械抛光、氩离子抛光（抛光参数为5 V／30 min+3 V／15 min），采用配有Oxford HKL Channel 5 EBSD系统的JSM-7800F型场发射扫描电镜对铜扁线进行显微组织观察；用JEM-2100F型场发射透射电镜观察孪晶形貌及边部位置、中心位置晶粒内部的位错组态，对试样进行双喷减薄，参数为12 V+（－30℃），双喷液为硝酸甲醇溶液.

2 实验结果

2.1 连续挤压纯铜扁线的EBSD观察

2.1.1 晶粒形貌和大小角度晶界

用EBSD技术将普通大角度晶界（取向差＞15°且除去CSL等特殊取向差的晶界）进行重构，如图3黑色线所示.图3（a）表示中心位置，其晶粒大小分布不均匀，细小晶粒聚集分布，周围由大晶粒包围，整体呈等轴状.图3（b）表示边部位置，其晶粒尺寸整体偏大，大部分晶粒的等轴状不明显.通过普通大角度晶界计算出中心和边部位置的平均晶粒尺寸分别为31.2，40.3μm.图中灰色线表示小角度晶界，中心的体积分数为17.8%，小部分聚集分布，大部分在晶粒内部将大晶粒分割；而边部的体积分数为71.1%，在大部分聚集分布的同时，很少能将大晶粒分割，但有形成单条晶界的趋势，如图3（b）中箭头所示.

图3 普通大角度晶界（黑色）与小角度晶界（灰色）Fig.3 General large angle grain boundary（black）and low angle grain boundary（gray）

2.1.2 退火孪晶界及CSL晶界

用EBSD技术观察不同位置的退火孪晶界，如图4所示（灰色线）.很明显中心的退火孪晶界体积分数较大，具有贯穿型、半贯穿型、起止于晶粒内部等多种不同形貌的孪晶，在晶粒内部将大晶粒分割成立了更小的晶粒；边部的退火孪晶体积分数较少，且分布不均匀，相对难以将晶粒有效分割.

图4 退火孪晶界Fig.4 Annealing twin boundary

同时标出不同的CSL晶界，如图5所示，黑色线对应CSL晶界，灰色线对应普通大角度晶界，各自的体积分数在表1列出.表1中含有其他CSL晶界类型，中心位置小于∑29的低指数晶界体积分数为50.09%，其中对应退火孪晶界的∑3晶界体积分数为44.80%；边部位置小于∑29的低指数晶界体积分数为19.07%，其中对应退火孪晶界的∑3晶界体积分数为17.69%.

表1 CSL晶界体积分数统计Table 1 Statistics of CSL grain boundary volume fraction %

图5 CSL晶界Fig.5 CSL grain boundary

由于退火孪晶界及其他CSL晶界均为特殊的大角度晶界，因此对晶粒本身起到一定的分割作用，在这个基础上统计得出中心的平均晶粒尺寸为4.82μm，边部为5.42μm.进一步统计可知，边部位置小于平均晶粒尺寸的晶粒含量为75.5%，中心位置为48.5%，整体呈微米级混晶分布，但边部的晶粒尺寸范围较大，中心的晶粒尺寸范围较小，表示中间位置的晶粒更均匀，大部分晶粒的实际尺寸更接近平均晶粒尺寸.

2.1.3 动态再结晶与织构

如图6（a）所示，中心位置的晶粒主要由已完全发生再结晶的晶粒（白色）及处于回复过程中的晶粒（灰色）两部分组成，分别占48.85%和49.29%，仅有1.86%的晶粒属于完全变形晶粒（黑色），对应图7（a）的区域取向差分布中灰色及白色位置，这部分晶粒的应力较为集中.而图6（b）边部位置的绝大部分晶粒未发生完全再结晶，其中处于回复阶段的晶粒（灰色）体积分数为51.48%，仍处于变形状态下的晶粒（黑色）体积分数为44.66%，仅有3.86%的晶粒（白色）完成了动态再结晶，对应图7（b）区域取向差分布中灰色及白色的位置面积较大，表示该处的畸变程度大、内应力大.

图6 再结晶分布与统计Fig.6 Recrystallization distribution

图7 区域取向差分布Fig.7 Local misorientation

在纯铜连续挤压的过程中，尤其是经过模具的最后出线阶段，众多晶粒的取向在变形时发生了择优分布.采用EBSD技术进行显微织构分析，如图8所示，中心位置的晶粒发生完全再结晶的程度较大，小部分晶粒仍处于一定的变形状态.极图中X0方向为变形方向，大多数晶粒在变形面上逐渐体现出了｛112｝的面取向.在反极图中，晶粒的＜111＞取向明显且集中，所以在动态再结晶之后，中心位置获得了相对较强的｛112｝＜111＞铜型织构，但部分晶粒也具有＜001＞取向，这主要是因为有部分的晶粒完成了再结晶，形成了部分具有立方织构的等轴晶.

图8 中心位置极图与反极图Fig.8 Polar and reverse polar figures of the center position

相比之下，边部位置的变形晶粒占比较多，＜111＞丝织构已经开始向＜112＞丝织构发生偏转，因为再结晶程度相对较低，因此几乎没有立方织构，强度较弱，如图9所示.

图9 边部位置极图与反极图Fig.9 Polar and reverse polar figures of the edge position

2.2 连续挤压纯铜扁线的TEM观察

如图10所示，在TEM观察下，中心位置的大晶粒内部的位错通过缠结成为位错密度较大的位错墙，在动态再结晶的后续过程中逐渐成小角度晶界和大角度晶界，这一现象已经有很明显的趋势，较大晶粒在这种动态再结晶的过程中得到细化，逐渐成为更小的等轴晶.

图10 TEM图像Fig.10 TEM images

在边部位置的晶粒内部，位错逐渐开始缠结，这些以位错胞等为主要单元的位错结构容易形成大量小角度晶界，形成的位错结构宽度和位错密度明显小于中心位置，且在晶界处仅存在不太明显的位错塞积.

2.3 室温拉伸性能及室温电导率

如图11所示，三种试样均有明显的加工硬化现象，完整线材的屈服强度介于边部位置和中心位置之间，且边部位置的屈服强度低于中心位置约7 MPa；完整线材的抗拉强度却高出边部和中心位置11 Mpa左右.同时，边部位置的延伸率约为32%，中心位置约为30.5%，均小于完整线材的39.5%.

图11 真应力-应变曲线及强度统计Fig.11 The curve of true stress-strain and Strength statistics

同时，使用米电阻测量仪测得不同试样的导电性能，并通过式（1）计算电导率：

式中：ρ（标准退火铜）为标 准退 火 铜的 电 阻率，取1.7241×10－8Ω·m；ρ为 所 测 材 料 电 阻率，Ω·m.

显然，边部位置和中心位置的线材电导率相差较大，完整线材的电导率介于二者之间，如表2所示.

表2 不同位置的电导率Table 2 Conductivity of different positions%IACS

3 讨 论

3.1 显微组织对室温拉伸性能的影响

普通大角度晶界将晶粒分割后，晶粒尺寸较大，中心约为31.2μm，边部为40.3μm，然而在退火孪晶界及其他CSL晶界的分割作用下，晶粒分别细化为4.82，5.42μm，根据Hall-Petch关系，晶粒的细化会使晶体的强度提高，如式（2）所示.

式中：σs表示线材的屈服强度，MPa；σ0为常数，其值等于该条件下极大单晶的屈服强度，取20 MPa［14］；ky为常数，反映晶界对变形的影响，取140 MPa·μm－1／2［14］；d表示线材的平均晶粒尺寸，μm.

代入边部和中心位置的平均晶粒尺寸d可得理论屈服强度分别为92.29，93.61 MPa，与实测的100.31，107.03 MPa相比分别差约8 MPa（8.67%）和15 MPa（16.02%）.

形成这种组织的主要原因是整体晶粒较不均匀，边部位置和中心位置小于平均晶粒尺寸的晶粒比例分别为75.5%和48.5%.这种小晶粒含量相对较大的微米级混晶组织提高了强度，而边部的晶粒尺寸范围较大，中心的晶粒尺寸范围较小，中间位置的晶粒更均匀，大部分晶粒的实际尺寸更接近平均晶粒尺寸，这样即使中心位置的小晶粒占比略低于边部位置，但更均匀的组织保证了其强度.

这种由不同微米级混晶组织所构成的具有梯度复合特征的完整线材，其强度介于边部位置和中心位置的强度之间，实际屈服强度为101.61 MPa，比同样平均晶粒尺寸的退火态铜的理论屈服强度提高约8 MPa（8.54%）.

此外，边部位置主要由＜112＞丝织构构成，中心位置主要由＜111＞丝织构和＜001＞丝织构构成，这种混合织构在协调变形时由＜111＞织构主导（即｛112｝＜111＞铜型织构），其中＜111＞取向的晶粒中胞状结构明显，对位错运动的阻碍较大，塑性性能较差，但强度提高［6，15］.

如图12和图13所示，从施密特因子分布上（颜色越浅表示施密特因子越大）可以看出，边部位置的晶粒软取向的占比较大，中心位置的占比较小，施密特因子大于0.35的体积分数分别为95%，89.6%.

图12 边部位置施密特因子分布及统计Fig.12 Distribution and statistics of Schmid factor of edge position

图13 中心位置施密特因子分布及统计Fig.13 Distribution and statistics of Schmid factor of center position

边部和中心位置的织构差异和不同的微米级混晶特征使线材整体的延伸率提高8%，可以认为连续挤压的不均匀过程所制备的不均匀产品类似于梯度复合材料［16］，这种分层模糊的梯度复合线材在变形时边部位置和中心位置相互协调，在保证强度的同时使塑性有所提高.

3.2 显微组织对室温电导率的影响

纯铜线材的导电性能与特殊晶界（CSL）相关［3，17］，不同程度的退火或热加工会产生不同种类和体积分数的CSL晶界［18］.由于连续挤压过程边部和中心位置的动态再结晶程度不同，故中心位置的特殊晶界体积分数要高于边部位置，且高指数的CSL晶界（＞∑29）的体积分数低于边部位置.这种低指数的特殊晶界对电子的散射作用较小，尤其是∑3晶界，当其体积分数升高时对整体的导电性能有一定提升.如表3所示，中心位置不含∑3晶界的低指数CSL晶界体积分数为5.29%，高于边部位置的1.19%，低指数CSL晶界中较高体积分数的∑9及∑27晶界将会在动态再结晶的过程中和∑3晶界相互反应生成更高体积分数的∑3晶界［19］，能进一步实现晶界结构的有序化，降低对电子的散射能力.

表3 不同位置的CSL晶界体积分数统计Table 3 Statistics of CSL boundary volume fraction at different positions %

本实验中特殊晶界体积分数的差异使得线材边部位置比中心位置电导率低1.7%IACS，整体线材的电导率为100.1%IACS.

除此之外，中心位置较高程度的再结晶会消除晶粒内的缺陷，如降低点缺陷浓度、恢复晶格的完整性，从而减小对电导率的影响，通常在回复阶段点缺陷的浓度已经大幅度降低，导电性能可以较大幅度提升.位错密度也是造成导电性能不同的原因，位错密度较大，电导率降低［20］.边部的位错聚集，密度较大，体现为小角度晶界体积分数较高，为71.1%，而中心小角度晶界体积分数仅为17.8%，同时中心位置的位错组态更倾向于位错墙，对电子的散射作用更接近于晶界.

因此，连续挤压技术生产的纯铜扁线相当于中心和边部特殊晶界体积分数不同、位错密度不同、再结晶程度不同的梯度复合线材，其导电性能受到不同部位的特征组织影响.

4 结 论

（1）连续挤压的纯铜扁线产品存在边部位置和中心位置组织分层的现象，这种分层组织使得整体线材类似梯度复合材料，即由两种界面难以区分的梯度材料复合.

这种梯度复合特征体现在：边部位置小于平均晶粒尺寸的晶粒体积分数为75.5%，中心位置小于平均晶粒尺寸的晶粒体积分数为48.5%，整体呈微米级混晶分布；边部位置的再结晶程度小（3.86%），中心位置的再结晶程度大（48.85%）；边部位置的退火孪晶界体积分数（17.69%）低于中心位置（44.80%），边部位置的低指数CSL晶界体积分数（18.88%）低于中心位置（50.09%）；边部位置的织构类型为＜112＞丝织构，而中心位置为＜111＞和＜001＞丝织构.

（2）整体线材的性能会受到这种梯度复合组织的影响.边部的＜112＞丝织构和中心的＜111＞+＜001＞双丝织构在变形的过程中相互协调，在不同的微米级混晶状态下，使整体线材的延伸率提高7.5%（边部32%，中心30%），强度提高了8.54%（边部提高8.67%，中心提高16.02%），这表示尽管组织具有一定的不均匀性，但对材料的强度和塑性有利.退火孪晶体积分数的不同（边部17.69%，中心44.80%），使边部的电导率低于中心1.7%IACS，即这种梯度复合线材的电导率受不均匀组织的影响较大.