近日,中国科学院大连化学物理研究所的研究团队在精准调控分子筛Bronsted酸位、促进CO2催化加氢合成轻质芳烃的研究方面取得进展,相关研究成果发表于《应用催化B:环境》杂志。
芳烃,特别是苯、甲苯和二甲苯等轻质芳烃,是应用广泛的大宗化学品之一,主要通过石油化工路线制备,过程能耗高且排放大量CO2。以CO2为碳源,通过催化加氢合成高附加值芳烃是一条更加环保的路线,也可以解决能源需求和实现碳中和目标。
近年来CO2加氢合成混合芳烃研究取得了系列进展,但产物多集中于C8以上的重质芳烃,由于Bronsted酸位在芳烃合成中扮演的角色非常复杂,利用CO2加氢精准合成更高附加值的轻质(C6~C8)芳烃极具挑战。
该研究团队在前期工作基础上,通过制备一系列具有不同Bronsted酸性质的ZSM-5分子筛与NaFe基催化剂组成复合催化剂,探索了CO2加氢反应中分子筛Bronsted酸位在芳烃合成及积炭形成中的作用。研究发现,Bronsted酸位是芳构化的主要活性位,提高Bronsted酸密度可以显著提高芳烃特别是轻质芳烃选择性。通过化学液相沉积法对分子筛进行硅烷化处理,可将外表面Bronsted酸位钝化,进而抑制轻质芳烃烷基化和二甲苯异构化反应,使轻质芳烃在芳烃中的占比可达75%。这是同类文献报道的最高值。同时,对二甲苯在二甲苯中的占比可达72%。但过高的Bronsted酸量(>154 μmolg)会加速积炭的沉积,缩短催化剂使用寿命。
该研究加深了对芳烃合成过程的认识和理解,为CO2加氢合成轻质芳烃提供了新思路。
[中国石化有机原料科技情报中心站供稿]