中国科学院大连化学物理研究所二氧化碳加氢制芳烃研究取得进展

中国科学院大连化学物理研究所李灿领导的团队长期致力于CO2转化工作。利用氢将CO2转化为燃料及化学品是实现CO2减排和碳资源可持续利用的重要策略。该研究团队基于CO2在ZnZrO固溶体上加氢制备甲醇以及CO2在ZnZrO/SAPO串联体系上加氢制备低碳烯烃的研究成果，进一步构建了ZnZrO/ZSM-5串联催化剂体系。该催化剂可高选择性地将CO2加氢转化为芳烃，在CO2单程转化率为14%时，芳烃的选择性为73%～78%。研究中发现CO2加氢转化为芳烃的关键是串联催化剂的有效协同作用。红外光谱、化学捕获等实验结果表明，CO2和H2在ZnZrO固溶体氧化物上被活化生成CHxO中间物种，CHxO从ZnZrO表面迁移到分子筛孔道中，进而生成芳烃。串联催化剂之间的协同机制以及关键中间物种CHxO的表面迁移，实现了CO2加氢直接转化为芳烃反应在热力学和动力学上的耦合。

研究结果还表明，CO2加氢反应中生成的H2O对烯烃的芳构化有明显的促进作用。由于在反应体系中H2O及CO2的存在，其提供了弱氧化氛围，抑制了催化剂上多环芳烃的生成，延长了催化剂的寿命，该催化剂在100 h的反应过程中没有明显失活。