基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

曹力媛

太原市环境监测中心站， 山西 太原 030002

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

曹力媛

太原市环境监测中心站， 山西 太原 030002

为分析太原市采暖期和非采暖期PM2.5的特征，利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析太原市典型生活区采暖期(2016年3月11—18日)和非采暖期(2016年4月1—7日)PM2.5的来源及组成. 结果表明：①采暖期(停暖前)颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期(停暖后)，而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之. ②为了尽可能排除气象因素的影响，选取风向(东南风)、风级(二级)相同时段的颗粒物进行分析，停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳，采暖前有机碳占比(达51.9%)最高，非采暖期元素碳占比(32.6%)最高. 采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期，元素碳、矿物质和重金属反之. ③停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气，二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%，可见本地主要受这两类源的影响. 燃煤在采暖期为首要污染源，并且贡献比例高于非采暖期，而机动车尾气在非采暖期为首要污染源，且比例明显高于采暖期. 研究显示，采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异，但在污染过程中，机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段，说明无论是采暖期还是非采暖期，除燃煤排放的影响外，机动车尾气的影响也需得到重视，建议加强机动车燃油品质的升级，使用清洁煤，并在重污染时段采取相应的管控措施.

单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)； 源解析； 太原市； 采暖期

Abstract： A single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was used to analyze the sources and chemical characteristics of PM2.5in a typical living quarter of Taiyuan City during heating (March 11th- 18th, 2016) and non-heating (April 1st- 7th, 2016) periods. The results showed that: (1) Intensities of organic carbon (OC), sulfate and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) during the heating period were higher than during the non-heating period, while intensities of elemental carbon (EC), nitrate and ammonium were opposite. (2) Particles under the same wind scale during the same period were chosen to exclude the effects of meteorological factors. The results showed that OC, internally mixed organic and elemental carbon (ECOC) and EC were the main components during the two periods, and OC was dominant during the heating period (51.9%), while EC was dominant during the non-heating period (32.6%). Proportions of OC, high molecular weight organic matter (HOC) and levoglucosan (LEV) during the heating period were higher than those during the non-heating period, while proportions of EC, mineral dust and heavy metal (HM) showed an opposite trend. (3) The two main pollution sources during the heating period and the non-heating period were both coal combustion and vehicle exhaust, the sum of which contributed 70.1% and 67.4% to the total particles during the heating and non-heating periods, respectively. Coal combustion was the primary source during the heating period, while vehicle exhaust was the primary source during the non-heating period. The results showed that although the primary sources during heating and non-heating periods differed a lot, the proportion of vehicle exhaust increased significantly during both periods, indicating that vehicle emissions should be treated more carefully during both periods. Corresponding measures should be implemented, such as petrol quality upgrading, using clean coal and other controlling strategies, during heavy pollution periods.

Keywords： single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS); source apportionment; Taiyuan City; heating period

大气细颗粒物(PM2.5)与空气能见度下降和重污染天气过程密切相关. 近年来，随着我国社会经济的持续高速发展、工业化和城镇化进程加速，环境空气PM2.5区域性污染问题日趋严重，严重影响社会经济发展和居民日常生活，危害人体健康和生态安全. 我国城市地区空气中悬浮的微粒曾是全世界最高的，其中山西太原空气中悬浮微粒的含量是世界卫生组织规定标准的8倍、济南的近7倍、北京和沈阳的近6倍[1].

太原市位于黄土高原东侧边缘，城市周围东、西、北三面环山，南宽北窄成扇形，北高南低逐渐倾斜呈簸箕型. 太原市属于温带大陆性季风气候，受地形影响，冬季以偏北风或西北风居多，夏季以南风或东南风为主，年均风速1.6～2.4 m/s，年静风频率达25%～30%. 由于地形及风速的影响，逆温出现频率高. 特殊的地形及气候条件非常不利于污染物的扩散、传输、沉降和去除. 太原市的环境空气污染问题是一个背景性、应急性和潜在性污染相互叠加的生态环境问题，造成空气污染的根本原因还没有完全得到遏制[2]. 太原市是我国重要的煤炭生产基地，作为一个老工业城市[3]，特殊的资源状况、工业结构、燃料结构等多因素共同作用，导致太原市大气环境处于高污染水平，PM2.5等颗粒物污染严重[4]，空气污染防治形势依然严峻. 如何快速有效监测PM2.5的污染物组分构成、获取足够的化学信息、及时判断主要污染源及其影响程度、确定优先治理对象，是目前大气污染控制决策面临的一个十分重要而又异常复杂的问题.

近20年来，气溶胶飞行时间质谱仪在国际上逐渐发展成为一种广泛采用的气溶胶研究手段[5];在国内,中国环境科学研究院[6-7]、上海环境科学研究院[8]、暨南大学[9-10]、石家庄市环境监测中心[11]、江苏省苏州市环境监测中心[12]等单位已经在该领域开展了一些研究，在大气气溶胶的特征、来源及污染过程中颗粒物的混合状态及灰霾成因等方面得到了重要成果.该研究采用广州禾信仪器股份有限公司自主生产的在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS0515)进行监测，对2016年太原市典型生活区采暖期和非采暖期PM2.5来源及组成进行比较，并分别对采暖期和非采暖期污染时段与优良时段的颗粒物来源及组成进行比较和分析，得到太原市停暖前后典型生活区域的初步源解析情况，以期为相关管理部门的大气污染防治工作提供参考.

1 研究方法

1.1 采样基本信息

监测点位于山西省太原市小店区教育园区太原学院四楼，属于生活区，距离太原市中心达18 km. 监测点周边5 km范围之内多为居民村落，污染源较少，距离监测点约700 m和7 km处分别有源梦驾校的训练场和太原武宿国际机场，监测点位可能会受到机动车尾气和航空引擎发动机排放的影响.

监测仪器为在线单颗粒气溶胶质谱仪——SPAMS0515(简称SPAMS，广州禾信仪器股份有限公司). 采暖期选取2016年3月11日00:00—3月18日08:00(有效数据时长共计145 h)，非采暖期选取2016年4月1日12:00—4月7日12:00(有效数据时长共计145 h). 其中，采暖期缺失数据时段3月15日15:00—17:00(3 h)和3月16日14:00—17日18:00(29 h)为源谱测样时间.

采暖期共采集到具有粒径信息的颗粒物 4 290 484 个，其中有正负谱图的颗粒物 1 485 314 个；非采暖期共采集到具有粒径信息的颗粒物 3 555 087 个，其中有正负谱图的颗粒物 450 802 个.

1.2 SPAMS工作原理

SPAMS的工作原理和性能见文献[13-15]，这里仅做简单介绍. SPAMS由进样系统、测径系统、激光电离系统和飞行时间质量分析器4个主要部分组成，气溶胶颗粒物通过PM2.5的切割头进样，利用系统内外压差经过空气动力学透镜聚焦进入真空系统，在测径区域，通过两束532 nm的测径激光进行测径后，被一束266 nm的电离激光电离，电离产生的正负离子进入飞行时间质量分析器被检测其粒径和化学组成.

1.3 单颗粒源解析原理及数据分析方法

区别于常规基于滤膜采样的受体模型源解析方法，基于SPAMS的在线源解析结果是根据不同污染源质谱特征，将采集到的受体颗粒物通过示踪离子法进行分类统计，得到基于颗粒物数浓度而非质量浓度的源解析结果，对污染源的分类、定义也与常规方法有一定差异. 该研究结合本地的能源和产业结构，根据各类污染源的源谱特征，将颗粒物分为七大类源：扬尘源指以地壳元素镁、铝、钙、硅酸盐等为表征的颗粒，主要包含建筑扬尘、道路扬尘、地表土壤尘等；生物质燃烧源是指以钾和左旋葡聚糖为表征的颗粒，主要是秸秆、野草等的焚烧及生物燃料的燃烧产生的颗粒；机动车尾气源是指以元素碳等为表征的颗粒，包含了柴油车、汽油车等交通工具排放的颗粒；燃煤源是指以有机碳、元素碳、多环芳烃等为表征的颗粒，包含了燃煤电厂、锅炉等排放的颗粒；工业工艺源是指以重金属、高分子有机物等为表征的颗粒，包含了化工、金属冶炼等工艺过程排放的颗粒(非燃烧类)；二次无机源是指质谱图中只含有硫酸盐、硝酸盐、铵盐等二次离子成分的颗粒物，该类颗粒物在一定程度上反映大气二次反应的强度；其他未包含在上述源类以及未被识别的颗粒物归于其他源.

此外，通过大数据聚类方法对采集到的海量颗粒物成分类别进行分析，用以辅助判定颗粒来源. 颗粒的成分分类由自动分类和人工合并两个步骤构成[16-17]. 颗粒的粒径及质谱信息在MATLAB平台上结合SPAMS Data Analysis V2.2软件包进行处理，通过自适共振神经网络分类(ART-2a)算法对采集到的颗粒物质谱数据进行快速简单计算后自动分类，该算法自动将具有特定相似度质谱特征的颗粒归为同一类，在不影响已有类别的情况下，增加新的类别[18].

该研究中使用ART-2a算法参数如下：相似度为0.7，学习效率为0.05[16]. ART-2a算法将所有颗粒分成了数百种颗粒类型，再经过人工合并，最终确定八大类颗粒物，分别为元素碳(elemental carbon, EC)、混合碳(internally mixed organic and elemental carbon, ECOC)、有机碳(organic carbon, OC)、高分子有机物(high molecular weight organic matter，HOC)、左旋葡聚糖(levoglucosan, LEV)、富钾(K-rich, K)、重金属(heavy metal, HM)、矿物质(mineral dust, MD).

1.4 质量控制和质量保证

采样期间的质量控制和质量保证主要通过确认仪器的各项运行参数在正常范围及仪器校正来实现. 通过检查仪器的运行状态参数，定期清洗维护仪器进样处的小孔片，确保进样处的压力需维持在初始读数±0.05 Torr(1 Torr≈133.3 Pa)范围内，以免堵塞影响颗粒物的进样量和数据的有效性. 质量保证通过对仪器的校正来实现，SPAMS的校正[11]分为粒径校正和质谱校正两部分，分别用以保证颗粒物粒径检测和质谱检测的准确性. 采样前，分别将具有标准粒径(0.2、0.3、0.5、0.72、1.0、0.3和2.0 μm)的聚苯乙烯小球(polystyrene latex spheres，PSLs)通过气溶胶发生器进入仪器检测粒径，实现颗粒物校正，校准系数R2>0.99，并用10 mg/mL的NaI标准物质气溶胶对仪器的质荷比进行校正，确保仪器分析的准确性.

2 结果与讨论

2.1 监测期间空气质量情况

研究表明，SPAMS采集的颗粒物数浓度和空气动力学粒径谱仪APS(aerodynamic particle sizer,TSI model 3321)测得的颗粒物数浓度趋势一致[19]，可以在一定程度上反映PM2.5的污染情况. 该研究中由于没有APS同步，因此通过颗粒物数浓度与质量浓度的相关性分析，初步判断观测数据的有效性. 停暖前后的ρ(PM2.5)〔数据源于太原市小店(国控点)自动监测点，采样点位距该国控点位最近〕与SPAMS采集颗粒数浓度的相关性分析结果如图1所示，结果显示二者随时间的变化趋势一致，具有较好的相关性(R=0.73).

采暖期间平均ρ(PM2.5)为80 μg/m3(有效数据对应时段的值)，空气质量达到优的天气占比为27.6%，达到良的天气占比为30.3%，轻度污染、中度污染和重度污染的天气占比分别为15.9%、9.0%和15.9%，严重污染的天气占比为0.1%，严重污染天气发生时，ρ(PM2.5)最高达到272 μg/m3，出现在3月16日02:00. 非采暖期间平均ρ(PM2.5)为48 μg/m3，比采暖期低32 μg/m3，其中空气质量达到优的天气占比为42.8%，达到良的天气占比为31.7%，轻度污染的天气占比为25.5%，未出现中度以上污染天气，ρ(PM2.5)最高达到116 μg/m3，相比采暖期低156 μg/m3，出现在4月7日09:00.

图1 2016年3月11日—4月7日太原市小店(国控点)自动监测点ρ(PM2.5)与颗粒物数浓度的相关性Fig.1 Correlation of concentration of PM2.5and count concentration of PM2.5 at Xiaodian Station in Taiyuan City from March 11th to April 7th, 2016

2.2 监测期间气象条件

气象条件如风速、湿度的变化等对气溶胶浓度变化影响显著[4]. 监测期间采暖期平均风速为1.4 m/s，风向148.5°，平均湿度36.5%；非采暖期平均风速为2.2 m/s，风向148.4°，平均湿度58.2%〔数据源于太原市小店(国控点)自动监测点，采样点位距该国控点位最近〕. 经对比可见，采暖期风速整体低于非采暖期，并且污染高峰时风速偏低，接近静稳天气. 停暖前后的风玫瑰图(见图2)显示，采暖期和非采暖期的风向很接近，均以南风及东南风向为主.

图2 停暖前后的风玫瑰图Fig.2 Wind rose diagram during heating and non-heating period

2.3 颗粒物化学组分

2.3.1颗粒物质谱特征

图3 停暖前后颗粒物的差分质谱图Fig.3 Differential spectra of particles collected during heating and non-heating period

停暖前后测得颗粒物中均有较明显的C+、C3+、C2-、C3-、C4-等黑碳(EC)信息〔m/z(质荷比)分别为12、36、-24、-36、-48，下同〕，NH4+(18)，Na+(23)及有机碳(OC)碎片CnHn+(37、43、50、51、61、62、63等)，CN-(-26)、CNO-(-42)、NO2-(-46)、NO3-(-62)、SO3-(-80)、HSO4-(-97)等. 通过分析停暖前后颗粒的差分质谱(见图3)，比较停暖前后颗粒物的成分差异，结果显示，采暖期有机碳、硫酸盐、多环芳烃及碳氮离子等信号峰较非采暖期更为明显，而非采暖期的元素碳、硝酸盐、铵盐等二次离子以及钾离子的信号强度明显大于采暖期. 采暖期正谱图中有较多的多环芳烃碎片(PAHs)离子峰(m/z分别为189、202、228)，这与采暖期燃煤的不完全燃烧有关[20-21].

2.3.2颗粒物化学组成

由采暖期和非采暖期颗粒物数浓度及其所占比例随时间的变化趋势(见图4)可以看出，对于采暖期的有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖颗粒，无论颗粒物数浓度还是其所占比例都较高，而非采暖期的元素碳和重金属颗粒物数浓度及其所占比例都较高，有机碳和左旋葡聚糖所占比例相对下降，其他成分变化不明显.

图4 2016年太原市停暖前后各颗粒数浓度及其所占比例随时间的变化Fig.4 Variation of count and proportion of particles collected with time during heating and non-heating period in Taiyuan City, 2016

为了尽可能排除气象因素的影响，选取采暖期和非采暖期风向(东南风)和风级(二级)相同的颗粒物进行成分比较分析. 太原市停暖前后基于数浓度的颗粒物组分的分类结果如图5所示，结果显示，采暖期和非采暖期颗粒物主要成分占比差异明显. 采暖期前三大类颗粒物组分为有机碳、混合碳和元素碳，有机碳占比远高于元素碳；非采暖期前三大类颗粒物组分为元素碳、有机碳和混合碳，元素碳占比略高于有机碳. 通过对比发现，采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期，其中有机碳占比是非采暖期的2.0倍，高分子有机物占比是非采暖期的3.0倍，左旋葡聚糖占比是非采暖期的1.9倍；而非采暖期的元素碳、矿物质和重金属占比明显高于采暖期，元素碳占比是采暖期的2.9倍，矿物质占比是采暖期的2.8倍，重金属占比是采暖期的8.7倍，其他组分占比差异不明显. 颗粒物组分分类结果在一定程度上可反映点位受到污染源影响的情况. 有机碳颗粒主要来源于燃煤源与工业工艺源的排放[11,22]，元素碳主要来源于机动车尾气与燃煤源的排放[22-24]，混合碳颗粒主要来源于机动车尾气[25]、燃煤[22]的排放，矿物质颗粒主要来源于扬尘源的排放[25-26]，部分燃煤也有排放，富钾颗粒主要来源于生物质燃烧[27-28]与二次无机源的排放，左旋葡聚糖颗粒主要来源于生物质燃烧源的排放[29-32]，重金属颗粒主要来源于工业工艺源的排放[11].

图5 停暖前后颗粒物组分的分类结果Fig.5 Composition classification of particles collected during heating and non-heating period

2.4 主要来源分析

为了尽可能排除气象因素的影响，仍然选取采暖期和非采暖期风向(东南风)和风级(二级)相同时段的颗粒物进行源解析比较. 停暖前后监测点位颗粒物来源分布如图6所示，结果显示，停暖前后污染来源分布有明显区别，占比最高的两类污染源均为燃煤和机动车尾气，采暖期和非采暖期二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%，可见监测期间本地大气颗粒物主要受到这两类污染源的影响. 采暖期燃煤贡

献(41.4%)明显高于非采暖期(23.7%)，非采暖期机动车尾气贡献(43.7%)高于采暖期(28.7%). 采暖期生物质燃烧(14.2%)和扬尘(8.6%)贡献分别排名第三和第四. 非采暖期扬尘(13.6%)和工业工艺源(8.1%)贡献分别排名第三和第四. 其他几种污染源的贡献均低于5%. 该结果与2.3.2节中颗粒物组分饼图的分类结果较为对应.

图6 停暖前后颗粒物来源分析Fig.6 Source apportion of particles collected during heating and non-heating period

2.5 停暖前后优良与污染时段污染源解析和成分的比较

停暖前后优良与污染时段的污染源解析和成分所占比例的结果比较如图7所示，其中优良时段ρ(PM2.5)为0～75 μg/m3，污染时段ρ(PM2.5)大于75 μg/m3. 通过对比可见，采暖期优良和污染时段的首要污染源都是燃煤，其次是机动车尾气. 污染时段机动车尾气源贡献(32.2%)比优良时段(25.0%)高22.3%，燃煤源贡献(37.7%)比优良时段(44.3%)低17.5%，其他各源贡献差异不明显，说明采暖期一方面受到燃煤大量排放的影响，另一方面污染时段机动车尾气源的累积也是影响空气质量的重要因素. 从成分角度看，采暖期污染时段元素碳比例(15.6%)也明显高于优良时段(7.3%)，而有机碳比例(48.8%)低于优良时段(54.8%)，其他成分差异不大.

与采暖期不同，非采暖期优良时段和污染时段的首要污染源都是机动车尾气，其次是燃煤. 但在污染时段，机动车尾气源贡献(45.8%)进一步增加，比优良时段(40.7%)高11.1%，燃煤源的贡献(24.2%)比优良时段(25.6%)略低，其他各源的贡献差异不明显，说明非采暖期污染时段也受机动车尾气源变化的影响较大. 从成分角度看，非采暖期污染时段元素碳比例(32.6%)也略高于优良时段(30.0%)，而有机碳比例(27.0%)低于优良时段(29.3%)，其他成分差异不明显.

图7 停暖前后优良和污染时段颗粒物源解析结果和成分的比较Fig.7 Comparison of pollution source apportionment and components in clear and haze air during heating and non-heating period

对比采暖期和非采暖期的污染时段可见，采暖期的燃煤和生物质燃烧源的贡献明显高于非采暖期，其中燃煤高出35.7%，生物质燃烧源高出68.1%，其他各类源贡献则低于非采暖期. 从成分的比例来看，采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖的占比均高于非采暖期，分别高出44.7%、55.9%和57.6%.

综上分析，采暖期首要污染源为燃煤，其次是机动车尾气，非采暖期则相反，首要污染源是机动车尾气，其次是燃煤；两个时段虽然首要污染源有所差异，但在污染时段中，机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段，说明无论是采暖期还是非采暖期，除燃煤排放的影响外，机动车尾气的影响也不可忽视.

3 结论

a) 太原市典型生活区监测期间颗粒物中有明显的元素碳、有机碳、水溶性离子及阴离子、左旋葡聚糖碎片等质谱特征，此外还有较弱的多环芳烃(PAHs)离子峰，这与燃煤源的排放有关系. 采暖期颗粒物中的有机碳、硫酸盐、多环芳烃及碳氮离子等的质谱信号强度大于非采暖期，而非采暖期的元素碳、钾离子、硝酸盐、铵盐等二次离子的信号强度明显大于采暖期.

b) 为了尽可能排除气象因素的影响，选取采暖期和非采暖期相同风向风级范围的颗粒物进行比较，发现采暖期颗粒物主要成分依次为有机碳、混合碳和元素碳，非采暖期颗粒物主要成分依次为元素碳、有机碳和混合碳. 采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期，非采暖期的元素碳、矿物质和重金属明显高于采暖期.

c) 对相同风向和风级范围的颗粒物进行比较，发现停暖前后首要的两类污染源均为燃煤和机动车尾气，二者贡献率之和高达70.1%和67.4%，可见当地大气颗粒物主要受到这两类污染源的影响. 采暖期的燃煤贡献比例高于非采暖期，非采暖期的机动车尾气大于采暖期.

d) 采暖期首要污染源为燃煤，其次是机动车尾气，非采暖期则相反，首要污染源是机动车尾气，其次是燃煤；两个时段虽然首要污染源有所差异，但在污染过程中，机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段，说明无论是采暖期还是非采暖期，除燃煤排放的影响外，机动车尾气的影响也不可忽视. 建议加强机动车燃油品质的升级，使用清洁煤，并在重污染时段采取相应的管控措施. 后续研究过程中，将通过对太原市各区域进行巡回监测，得到更加全面的污染源时空变化特征，为太原市环保政策制定和空气质量改善提供支撑.

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Sources and Components of PM2.5in Ambient Air of a Typical Living Quarter in Taiyuan City before and after Stopping Heating based on Single Particle Aerosol Mass Spectrometry

CAO Liyuan

Taiyuan Environmental Monitoring Center Station, Taiyuan 030002, China

X513

1001- 6929(2017)10- 1524- 09

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.03.16

2017-05-13

2017-07-27

国家自然科学基金项目(91544226，41375132)；国家环境保护公益性行业科研专项(201409003)

曹力媛(1964-)，女，河北元氏人，高级工程师，学士，主要从事环境监测研究工作，zclyuan@163.com.

曹力媛.基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成[J].环境科学研究,2017,30(10):1524- 1532.

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