环管反应器的研究进展及应用

田冰虎，王修纲，王翠华，吴剑华,



环管反应器的研究进展及应用

田冰虎1，王修纲2，王翠华3，吴剑华2,3

（1. 沈阳化工大学化学工程学院，辽宁 沈阳 110142； 2. 天津大学化工学院，天津 300072；3. 沈阳化工大学能源与动力工程学院，辽宁 沈阳 110142）

论述了环管反应器的最新研究进展及其应用领域。介绍了环管反应器在停留时间分布、CFD流场、传热等方面的研究进展，同时介绍了环管反应器在聚烯烃领域及其它工业领域的应用，并对以后的研究工作进行展望。

环管反应器；停留时间分布；计算流体力学；传热

环管反应器是一种封闭的环状管式反应器，由闭合环形管路、循环泵以及反应器的进出口组成。反应物料在环管中循环流动，在流动过程中实现传质传热。环管反应器与搅拌釜相比，有着结构简单、传热效率高、流场分布均匀、易于工程放大、易于实现自动控制、易于实现连续化操作等优点，在很多场合是搅拌釜式反应器理想替代物。因此，研究学者对环管反应器进行了种种研究，开发了它的各种应用领域。

1 环管反应器相关研究进展

1.1 环管反应器停留时间分布研究进展

宏观混合状况即反应器返混程度对反应过程的转化率和收率决定性的影响，是反应器设计和操作时的关键因素。停留时间分布(Residence time distribution，RTD）正是研究反应器宏观混合状况的有力工具。

在过去的50多年，环管反应器停留时间分布的数学建模一直在进步和发展（表1），石炎福[1]基于理想全混流、平推流假设，利用连续概率密度函数预算规则，建立了外循环反应器的停留时间分布数学模型，模型包含并借助计算机获得了循环反应器简化的停留时间分布曲线。罗和安等[2]忽略管路中的返混和循环泵的影响，采用平推流模型对环管反应器停留时间分布进行数学建模，获得停留时间分布密度函数、平均停留时间、无因次方差的解析式。

表1 环管反应器停留时间模型发展

† n为循环次数 ‡ 0，1，2，p 为反应器第部分与反应器总体积之比

Mathur等[3]首次采用轴向扩散模型对连续流动环管反应器进行了数学建模，建立了以循环比（）和Peclet数（）为参数的停留时间分布数学表达式。Warnecke等[4, 5]将内循环反应器分为上升段和下降段来考虑，讨论了参数估计的相关方法，分析了由于循环引起的浓度分布变化。Kersting等[6]考虑了反应器进口的影响，并用独立的CSTR对进口进行了描述。Melo等[7]描述了环管反应器的停留时间分布。作者考虑了由循环泵引起的附加混合，并用CSTR对循环泵进行了建模。其模型在环管反应器的停留时间分布的表征方面取得了非常高的精度。因此，基于轴向扩散模型对环管反应器的停留时间分布建模方面是目前最有效的方法。

1.2 环管反应器CFD流场研究进展

计算流体动力学(Computational Fluid Dynamics，CFD）流体力学的一个分支，是将数值数学和计算机科学用于求解流体力学中描述流体运动的各类方程，进而获得复杂流场内各位置上的基本物理量（如压力、速度、温度、浓度等）的分布的科学。计算流体力学用数值实验（Numerical Experiments）代替尽可能多的物理实验，并且可以完整的展现所有关心位置的流场细节，成为流体力学有效的研究与设计工具。由于环管反应器的结构相对复杂（包含进出口管路和循环泵，且计算域较大），利用CFD技术对环管反应器内部流场的研究直到最近十年才出现。较早的研究者们首先模拟了环管反应器的U型管部分，刘永兵等[8, 9]采用颗粒动力学为基础的Euler-Euler双流体模型对环管反应器内液固两相的流动形态进行了研究。在浆液流速远大于自由沉降速度的情况下，模拟了不同浆液入口速度时的环管反应器上升段压力降。为了得到更加真实全面的流场信息，施徳磐等[10]进一步完善了模型，建立了闭合环管的CFD模型，采用颗粒动力学描述固相（颗粒相）黏度与压力，采用多重坐标系模型描述轴流泵，获得了闭合环管内液-固两相的流动行为[11]，并研究了循环流速、固体颗粒大小、浆液浓度、冷却水温度、轴流泵导叶结构等因素的影响[12-14]。

以上的CFD方面的研究已经为环管反应器流体力学行为研究打下了重要的基础，但仍有一些不足存在，缺乏带有进出口、大计算域、大长径比的环管反应器的CFD模拟。

1.3 环管反应器传热研究进展

环管反应器具有较大的比传热面积，在传热过程中具有天然优势。因此，它的传热性能也受到密切关注。

刘永兵等[15]对环管反应器的U型管部分进行了传热数值模拟，环管反应器温度与物料浓度存在不均匀分布。在上升段，温度分布呈中心对称，在弯管段和下降段不再呈中心对称；随着浆液入口速度或入口固体颗粒相体积分数的增加，环管反应器上升直管段，弯管段以及下降直管段温度降低；在反应器内相同的释放热量情况下，冷却水温度越低，对反应器内物料的冷却能力就越强。

Gao等[13]对环管反应器的环管部分进行了传热研究，研究发现随着循环流速的增加，整个反应器内的温度降低；随着浆液浓度的增加，反应器内温度升高；反应器中心的温度随着固体粒子直径的增加而增加。因此，将环管反应器内全部流动区域的换热假设为全混流是无效的。

张乐忠等[16]应用欧拉-欧拉双流体模型，模拟了环管反应器内液-固两相二次流现象，并分析了轴流泵对温度场的影响。结果表明，环管反应器内出现了温度较高的区域，导致在轴流泵转速低时温度分布不均匀，随着轴流泵转速提高，温度分布变得均匀。

环管反应器虽然具备传热方面的优势，但对于热负荷较大的情况仍显不足。而对于管式反应器的强化传热技术是可期待用于环管反应器的。静态混合器在提高混合效率的同时，也具有强化传热的效果。可以通过设置不同类型的静态混合元件来实现流体中径向温度梯度的减小。

2 环管反应器的应用

2.1 聚烯烃领域

环管反应器已经成功应用于聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃领域。以聚丙烯生产工艺为例，丙烯聚合的生产方法主要有溶液法、淤浆法、本体法、气相法和本体-气相组合工艺这五大类[17]。其中，气相法工艺和本体-气相组合工艺是相对先进的生产工艺，也是目前工业化中的主要方法。本体-气相组合工艺的主反应器就是环管反应器，代表性的工艺是Lyondell basell 公司的Spheripol工艺[18]。由于环管反应器的独特优势，使得Spheripol工艺成为最流行的聚丙烯生产工艺[19]。我国在借鉴了Spheripol工艺的核心优势，于1995年成功开发了国产环管聚丙烯工艺，并在2002年、2014年两次对该工艺进行升级，现已形成拥有自主知识产权的“第三代环管聚丙烯成套技术”[20]。据统计，全世界聚丙烯产能的44%是采用环管反应器的工艺，在中国这一数值在更是高达54%。

2.2 其它工业领域

环管反应器除了在聚烯烃工业中大量应用，还有很多其它方面的应用逐渐被开发出来，其中有相当部分的应用正在替代传统反应器。Laederach等[21]测试了环管反应器用作生物反应器时生物的发酵增长率，研究发现环管反应器在在生物量的产生方面比传统的搅拌釜高大约40%左右。Dilek 等[22]将环管反应器应用在啤酒厂的废水处理方面，环管反应器中更高的细菌生长速度，更大程度的湍动有利于丝状细菌的消失和大量污水的处理。Mangold 等[23]将环管反应器应用在固定床偶联催化转化反应中，在合适的条件下，环管反应器能通过自动调节操作模式来适应填料的合成以保证整体的转化率。在生物化学过程中，环管反应器主要应用在细胞培养，发酵过程、酶和蛋白质的合成等方面[24]。Nouri等[25]将环管反应器应用在小麦蛋白的酶水解方面，在环管反应器中没有出现搅拌釜中的大量泡沫导致的混乱现象。

3 结束语

随着对环管反应器研究的不断深入，基于轴向扩散模型对环管反应器的停留时间分布建模是目前最有效的方法。环管反应器流体力学的研究已经取得了较大进展，但仍有一些不足存在，缺乏带有进出口、大计算域、大长径比的环管反应器的CFD模拟。在传热方面，强化传热技术可期待用于环管反应器，进一步实现流体中径向温度梯度的减小。环管反应器在许多领域实现了重要应用，并表现出了相当的优越性，期待环管反应器能应用于更广泛的领域。

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Research Progress and Application of Loop Reactors

1,2,3,2,3

（1. School of Chemical Engineering，Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142, China 2. School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University, Tianjin 300072, China; 3. School of Energy and Power Engineering, Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142, China）

The development and application of loop reactors in recent years were reviewed. The research progress of residence time distribution, CFD flow field and heat transfer were introduced in detail. In addition, application of loop reactors in polyolefin areas and other industrial fieldswas described. And the future research development was forecasted.

loop reactor; residence time distribution; CFD; heat transfer

辽宁省博士启动资金，项目号：201601195。

2016-11-16

田冰虎（1991-），男，硕士，山东省德州市人，研究方向：化工过程强化。

吴剑华，男，教授，研究方向：化工过程强化。

TQ 028

A

1004-0935（2017）01-0088-04