能量选择法中子照相技术

王 雨 王洪立 贺林峰 魏国海 郝丽杰 刘蕴韬 韩松柏 陈东风

（中国原子能科学研究院 核物理研究所 北京 102413）

能量选择法中子照相技术

王 雨 王洪立 贺林峰 魏国海 郝丽杰 刘蕴韬 韩松柏 陈东风

（中国原子能科学研究院 核物理研究所 北京 102413）

能量选择中子照相是近年来新兴的中子照相技术，具有广泛的潜在应用前景。介绍了能量选择中子照相技术的基本原理，比较分析了机械速度选择器法、双晶单色器法、飞行时间法以及超镜和晶体过滤器结合法4种获取单色中子束的方法。介绍了能量选择中子照相技术在增强图像对比度、应力测量、织构分析以及相变过程研究等方面体现的优异特性和应用潜力。

中子照相，能量选择，应力，织构，相变

传统的中子照相技术利用“白光”中子束对物体进行透射成像[1–6]，探测样品内部的成分和结构信息。近年来，三维断层扫描成像、实时成像、相位衬度成像、暗场成像、极化中子成像以及能量选择成像等先进的中子照相技术[7–9]得到了快速发展。其中，能量选择照相技术利用单色中子束进行成像，能够获取常规中子照相方法难以获取的信息，在众多领域中有着非常广泛的应用前景[10–13]，尤其适用于Fe(bcc, fcc)、Al、Ni、Cu、Zr、Pb等具有明显布拉格边效应的工程材料。本文从基本原理、实现方法、应用领域和发展趋势等方面对该技术进行介绍和分析。

1 基本原理

能量选择中子照相的光路如图1所示，与传统方法相比，其最显著的特点是采用单色中子束并利用了布拉格边效应。入射单色中子束的波长和晶格间距dhkl满足布拉格定律，即：

图1 能量选择中子照相光路示意图Fig.1 Energy selective neutron radiography schematic diagram.

图2 多晶材料Fe(bcc, fcc)、Al、Ni、Cu、Zr、Pb等工程材料的布拉格边效应Fig.2 Bragg edge effect of the Fe(bcc, fcc), Al, Ni, Cu, Zr and Pb polycrystalline material.

2 实验方法

如图1所示，与传统中子照相系统设备相比，除了能量选择中子照相方法使用单色器系统外，其他装置基本一致。目前能够对中子实现单色的仪器方法主要有机械速度选择器[14–16]、双晶单色器[17]、飞行时间方法(Time of Flight, TOF)[18]以及超镜和晶体结合[19]的方法。

2.1 机械速度选择器方法

如图3所示，机械速度选择器的基本结构由转子和螺旋形叶片组成，转子是绕自身旋转的圆柱，相互平行的螺旋形叶片安在转子表面，螺旋角为α，叶片中心之间的间距为D，叶片厚度为d。由于叶片的表面涂有中子吸收材料，当中子穿过速度选择器时，如果碰到叶片壁就会被吸收。机械速度的转速ω直接决定了透射中子束的波长λ，表示为：

式中，ħ为普朗克常量；L为机械速度选择器的长度；m为中子质量。对于特定的速度选择器，其L和α是固定的，ħ和m也是常量，因此选择的波长λ与ω的乘积为常数C，是机械速度选择器的一个参数，转子的转速和波长成反比，即：

图3 机械速度选择器的结构示意图(a)和实物图(b)Fig.3 Schematic diagram (a) and picture (b) of velocity selector.

机械速度选择器的透射率可以表示成机械速度选择器叶片窗口距离(D−d)与叶片中心间距D的比值，即透射率T：

其中：

式中，R是机械转子半径；N是叶片的数目。速度选择器的波长分辨可以表示为：

由式(5)可见，可以通过两种方式[19]提升机械速度选择器的波长分辨：一、减少透射窗的空间尺寸(D−d)，但是这样会降低透射率；二、增加转子的半径R或者叶片的角度螺旋角α。但增加R也会降低透射率，而增加α，在选择同样波长的情况下必须提高转速，严重降低了速度选择器的使用寿命。通常，通过改变速度选择器的中心转轴和入射中子束之间的夹角β来调节有效的螺旋角度，此时，从而调整波长分辨。

目前，机械速度选择器的波长分辨能力通常为5%–30%，相对较低，但是中子束流强度较高，能够极大地减少测量时间，适用于大多对波长分辨要求不高的实验。

2.2 双晶单色器法

双晶单色器系统的光路设计如图4所示。其基本原理是基于晶体的布拉格衍射，对于单晶的某一晶面间距为dhkl的晶面，通过旋转单晶晶面与束流方向的角度来选择波长，晶体的嵌镶度直接影响波长分辨。在双晶单色器系统中，两块单晶的材料和嵌镶度相同，第一块晶体的作用是单色出需要使用的具有一定波长分辨的单色波长，第二块单晶的作用是将束流方向调整到与中子束入射方向一致。

由于所用晶体的嵌镶度较小，一般双晶单色器能够实现1%–10%适中的波长分辨。该方法适用于开展对能量分辨要求较高的实验，如基于布拉格边原理测量应变/应变。但是，使用该方法，中子束通量一般较低，测量时间较长。

图4 双晶单色器中子照相的示意图(a)和实物图(b)Fig.4 Schematic diagram (a) and picture (b) of double-crystal monochromator.

2.3 飞行时间方法

散裂源的中子束本身就是脉冲的，也可以使用斩波器将反应堆中子束调制为脉冲形式。如图5[18]所示，一束脉冲中子飞行一段距离后，由于不同能量的中子的飞行速度不同，到达终点的时间Δt将不同，因此可以根据中子的飞行时间Δt选择探测器开始记录的时间，达到选择某一能量的中子的目的，记录持续的时间tg和使用的波长决定了波长的分辨。记录的开始和结束可以通过带快门的CCD (Charge-coupled Device)相机来实现。飞行时间方法的波长分辨一般在0.1%−1%，相比能够实现最高的波长分辨。

图5 飞行时间方法示意图Fig.5 Method of the time of flight

2.4 超镜和晶体过滤器结合单色法

如图6[20]所示，对于一个多色中子束，首先使用单晶过滤器过滤，只允许波长高于λ1的中子通过。然后再使用超镜过滤器过滤，只允许波长低于λ2(λ1＜λ2)的中子束通过，这样最终选择的中子束波长分布在λ1−λ2之间。这种新兴的方法目前还处于尝试阶段，本底较高等不利方面还在进一步优化中。

图6 超镜和晶体过滤器结合单色法示意图Fig.6 Bragg-supermirror filtering.

3 研究应用方向

使用单一能量的中子束开展能量选择中子照相，能够在微观尺寸上获取晶格参数的一些结构信息，使得该方法在对比度提高、应力分布、织构分析以及相变过程研究等领域中有着非常可观的应用前景，目前在以上几个研究方向都已经开展了初步实验，得到了比较理想的实验结果。

3.1 提高对比度

中子照相成像品质的主要参数包括空间分辨率和对比度。分辨率主要取决于装置的准直比L/D和探测系统的分辨。而对比度则主要取决于样品本身对中子的吸收和散射，这两部分都与中子能量直接相关。因此，可以根据测试对象的不同选择不同能量的中子进行成像实验，获取更高的对比度信息。

Kockelmann等[21]利用ISIS的ENGIN-X工业谱仪，基于飞行时间方法，对铁-铜圆柱体进行了成像研究。当使用0.4nm的单色中子（超过了两种材料的布拉格截断边）时，铁铜的对比度很差，几乎不能区分两相边界，如图7(a)所示。通过比较分析Fe和Cu两种材料的布拉格边曲线，分别选择Cu(220)晶面对应的布拉格边前后的波长0.2508nm和0.2595nm进行两次成像，并将两幅图像进行除法处理，能够得到对比度明显增强的信息，如图7(b)所示。再分别选择Fe(112)晶面对应的布拉格边前后的波长0.2279nm和0.2390nm分别成像，然后做除法处理，同样能够得到对比度增强的信息，如图7(c)所示。总之，可以通过能量选择照相方法选择特殊波长的中子进行成像，然后结合数据处理，能够获取传统“白光”中子束照相方法难以区分的两相或多相材料的复杂结构信息。

图7 不同波长中子照射下的Fe-Cu圆柱体中子成像图Fig.7 Radiographic images of an iron and copper cylinder.

3.2 应力分布

在中子散射测量应力的方法中，通过峰位的漂移来计算晶格间距的变化，继而确定弹性应变及应力分布。使用能量选择照相方法，通过逐步改变单色中子波长来确定材料的各个布拉格边，通过这些布拉格边位置对应的波长以及布拉格法则（如式(1)所示）来确定晶面间距dhlk。通过比较分析应力状态下晶面间距和无应力状态下晶面间距的变化来获取弹性应变，再计算应力分布：

但是需要注意的是，中子透射成像方式获得的布拉格边是整个样品沿着中子束方向即整个样品厚度的平均效果，因此这种方法更适合应用于平面或者是近似于二维分布的样品。

如图8[22]所示，实验样品是一个厚度为12mm的铁素体钢材料，孔的周围经过冷孔挤压强化处理。通过能量选择法中子照相对该样品进行了应力分布测试，结果如图8(b)所示。这种冷孔挤压强化处理的方法在航空工业中非常常见，通过照相方法能够对这种处理方式在材料周围产生的应力分布进行全局的判断，进而评估该处理方式对材料疲劳寿命的影响。处理后的孔周围的压力和张力分布是工程上十分感兴趣的科学问题之一，具有广泛的应用前景。

图8 孔挤压处理后的12 mm厚钢板残余应力分布Fig.8 Variation of the residual elastic strain in a cold expanded hole in a 12-mm-thick steel plate.

3.3 织构分析

一个多晶材料的样品，其内部的晶面分布是随机的，与入射中子束的夹角也是随机分布的，因此将有许多晶面能够同时满足布拉格散射条件，因此其散射截面可以看成是这些发生布拉格散射的晶面共同作用的结果，表示为：

对于织构材料而言，式(7)中需要引入一个新的参数R(βhlk)，用来描述晶面的择优取向，其中：

所有和入射束成βhlk的晶面族都能发生布拉格散射，因此具有织构材料的散射截面可表示[23]为：

Josic等[11]在德国HMI所的CONRAD设备上使用双晶单色器方法对中子进行单色，对如图9(a)所示的不锈钢焊接样品进行了能量选择中子照相测试分析。选择的波长为0.29−0.44nm，间距0.0025nm进行成像，样品沿着中子束流方向的厚度为11.2mm。其中焊接材料的光成像以及中子波长分别为0.34nm、0.38nm、0.40nm和0.44nm的中子照相结果如图9所示。0.44 nm中子成像的焊接部分与没有焊接的部分几乎没有区别，原因是0.44 nm已经超出了Fe的最大布拉格边波长，所有晶面不再发生散射，全部的信息是来源于厚度的吸收衰减。而其它中子成像图像上均可以见到针状的纹理结构，通过与光学图像的对比分析可见这些针状结构的纹理方向几乎与焊接方向垂直，初步认为是材料在焊接后的冷却过程中发生了结晶。进一步分析发现，不同波长的成像图其不同区域之间的对比度信息不同，初步判断认为是区域性的织构造成的，如式(9)所示。

图9 不锈钢焊接样品中子成像图 (a) 光成像，(b) 0.34nm，(c) 0.38nm，(d) 0.40nm，(e) 0.44nmFig.9 Maps of attenuation coefficients (Σ) of the welded steel sample.(a) Optical imaging, (b) 0.34nm, (c) 0.38nm, (d) 0.40nm, (e) 0.44nm

Josic等[11]为了进一步对样品的织构进行分析，在样品上取三个不同的方形区域，如图10(a)所示分别Pos1、Pos2和Bulk，并给出三个区域的吸收截面随着波长变化的分布曲线，如图10(b)所示。可以看出，Pos1和Pos2分别在波长0.40nm和0.3425nm出现峰值，这也解释了图9(b)中子图像的对比度与图9(d)中子图像对比度完全相反的现象。Pos1的吸收截面峰值出现在中子波长为0.40nm的地方，即此处发生了相对较多的散射，而根据材料本身晶体结构参数特征以及布拉格散射原理，只有晶面(111)（对应的布拉格边波长为0.4169nm）能够发生散射，因此Pos1在0.4nm波长处的峰值可以判定为晶面(111)与入射中子束约成16°择优分布的结果。同样Pos2的吸收峰出现在0.3425nm，小于晶面(111)的布拉格边波长0.4169nm，同时也小于晶面(200)的布拉格边波长0.36105nm，所以此处的峰值可以认为是晶面(111)与入射中子束约成35°择优分布或者是晶面(200)与入射中子束约成18°择优分布的结果，也可能是两者的共同贡献，进一步的分析可以通过断层扫描成像方式开展。

图10 焊接处标示区域内样品中子衰减系数随波长的变化Fig.10 Map of attenuation coefficients (Σ) at an arbitrary wavelength with marked regions.

可以看见，通过能量选择照相方法能够对复杂材料的结构信息进行研究分析，获取常规中子照相难以获取的织构信息，并且能够无损地检测材料的区域性织构信息，与散射方法相结合，能够更全面地获取材料的织构分布信息，是辅助材料制备工艺优化的有效手段。

3.4 相变过程研究

应用能量选择照相方法能够精确确定布拉格边的位置，同时结合像素探测器较高的计数统计效率，再配以使用一些简单灵活的样品环境，使得能够应用该技术开展原位相变过程的研究。

EN24是一种高强度的不锈钢材料，其性能的优劣直接决定于热处理过程。Santisteban等[22]使用能量选择照相方法研究了合金材料EN24钢从奥氏体(γ相)到贝氏体(α相)的相变过程，如图11所示。不锈钢样品经过830 °C的奥氏体化处理后，直接放到由两个管式炉构建的温度为380 °C的温度场中，并通过气冷的方式冷却，同时开展原位的能量选择法中子照相实验，研究实时的相变过程。在放入380 °C的温度场后开始记录，图11为实验开始后5s、3.4min、7.7min以及23.9min的数据，从图11中可以明显地看出，随着时间的变化，EN24钢奥氏体特征(200)对应的布拉格边下降幅度逐渐减少，(111)晶面对应的布拉格边的幅度也在之间降低，而同时出现了一个新的布拉格边，对应的是贝氏体相的(110)晶面。经过23.9min后，不锈钢已经基本从奥氏体转变成贝氏体了。

图11 EN24不锈钢材料从温度830 °C降到380 °C过程中全截面变化Fig.11 Total cross-section of EN24 steel at 380 °C after austenisation at 830 °C.

能量选择照相方法可以实现较高的能量和空间分辨能力，同时借助中子强穿透的性能，配以简单的样品环境，能够开展原位的相变过程研究，获取相变的时间过程等重要的信息，辅助功能性材料制备工艺的优化。

4 结语

通过以上分析可以看出，能量选择照相方法可以根据实际的实验需求来选择使用不同类型的单色器对中子束进行单色，再应用多晶材料的布拉格边效应开展成像实验分析，进而获取材料的结构参数信息，在区分两相或者多相等复合材料的界面、应力分布、织构分析以及原位观察相变过程等众多研究领域中有着广泛的应用前景，是一项有潜在应用价值的实验技术。

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CLC TL99, O571.56

Energy-selective neutron radiography

WANG Yu WANG Hongli HE Linfeng WEI Guohai HAO Lijie LIU Yuntao HAN Songbai CHEN Dongfeng

(Department of Nuclear Physics, China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: A new method, energy selective neutron radiography, has been presented to be an advanced technique for determination of the crystalline structures in engineering materials. Numerous studies about the advanced technique were reported by the international well-known neutron scattering research centers. Purpose: The aim is to master the basic principles, instrument configuration optimization scheme and the application field. Methods: We analyzed the basic principles of the energy selective neutron radiography, compared different methods for achieving the monochrome neutron beam, and presented the application field which showed the data analysis methods. Results: When achieving the monochrome neutron beam, the velocity selector could get a much higher intensity but with a coarse resolution, the time of flight (TOF) method could get a much better resolution but with a lower intensity, and by using the double crystal method, the intensity and the resolution could realize the balance. So this technique could be used to enhance the in image contrast, measure the residual stress distribution, analysis the texture and study the phase transition of the materials. Conclusion: Energy selective neutron radiography is a very valuable experimental technique, which has an important application prospect.

Neutron radiography, Energy selection, Stress, Texture, Phase transition

TL99，O571.56

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050201

国家重点基础研究发展计划项目(No.2010CB833106)资助

王雨，男，1985年出生，2014年于中国原子能科学研究院获博士学位，凝聚态物理专业，中子散射方向

陈东风，E-mail: dongfeng@ciae.ac.cn，韩松柏，E-mail: hansongbai@126.com

2014-01-06，

2014-04-15