基于详细化学反应动力学的含颗粒甲烷/空气层流火焰模拟研究

李丹,李荣梅,邵国亮,孙 宇,高雪利,陈伟聪

(1.中国石油天然气管道工程有限公司，河北 廊坊 065000;2.中国石油大港油田第四采油厂,天津 300280)

基于详细化学反应动力学的含颗粒甲烷/空气层流火焰模拟研究

李丹1,李荣梅2,邵国亮1,孙 宇1,高雪利1,陈伟聪1

(1.中国石油天然气管道工程有限公司，河北 廊坊 065000;2.中国石油大港油田第四采油厂,天津 300280)

本文基于含颗粒甲烷燃烧详细化学反应动力学机理Gri-Mech3.0，采用层流预混火焰速度计算模型计算了含颗粒甲烷空气层流预混燃烧过程。通过对比层流火焰燃烧速度曲线，分析了温度和当量比对燃烧速度的影响,且对计算结果进行敏感性分析。研究结果表明，颗粒存在降低了火焰的燃烧速度，且温度越高，燃烧速度降低的越明显，而燃烧速度变化量随当量比的增加则先增大后减小。

甲烷；颗粒；层流燃烧；敏感性分析

0 引言

本文基于目前国际通用的描述甲烷燃烧的详细化学反应动力学机理Gri-Mech3.0，对含颗粒的甲烷空气层流火焰进行模拟研究。分别模拟了含颗粒和不含颗粒两种混合气的燃烧速率，并与相关文献中的实验数据进行对比。混合气初始压力为0.1 MPa，初始温度取为303 K、353 K、403 K、453 K，当量比ø取为0.8、0.9、1.0、1.1和1.2。每个模拟工况下氮、氧的摩尔比固定为3.761。模拟进行了含颗粒20个模拟工况和不含颗粒20个模拟工况(共计40个模拟工况)，且每个含颗粒模拟工况颗粒数浓度均保持相同。

1 反应动力学机理和甲烷燃烧化学反应模型

Gri-Mech3.0旨在模拟天然气燃烧，包括NO形成和再燃化学的一个优化机理，是目前国际上最具代表性的描述甲烷燃烧的详细化学反应动力学机理，该机理包含53种组分，325个可逆基元反应。它是后继版本2.11在不断更新机制的演变迈出的又一步，在更新动力学机理与近期文献结果方面进行了改进，包括一些新的和改进目标实验的优化，扩大机理和目标选择以及对热力学的敏感性测试。

本文所采用的层流预混火焰速率计算模型是用来计算预混层流火焰速率的一维自由扩散火焰模型，该计算模型包含一个进气口，一个火焰速率计算器，和一个排气口，其中火焰速率计算器为一维预混火焰传播。

2 结果和讨论

图1给出了初始压力为0.1 MPa，当量比ø=1.0时未添加颗粒甲烷空气混合气燃烧速率的实验值和计算值。可以看出，随初始温度的升高，燃烧速率逐渐增加，表明了热释放率随初始温度的增大而提高。实验数据从公开文献的四个可靠来源获得，Hill&Huang[5]，Stone et.al[6]and Rallis&Garforth[7]的实验数据非常接近，然而在实验数据范围内，实验数据间存在小的偏差，但Andrews&Bradley[8]所测燃烧速率的实验数据偏高，实验数据与计算值的变化趋势均相同。因此用详细化学反应动力学机理计算的燃烧速率与实验数据吻合较好。

图1 燃烧速率随温度的变化关系

图2给出了燃烧速率随当量比的变化关系，随当量比的增大，燃烧速率先增大后减小，在ø=1.1时，燃烧速率达到最大，实验数据与计算值的变化趋势相同，GU等[9]的试验初始温度为300 K，计算值的初始温度为303 K，因此计算值的燃烧速率偏高，温度的增加会提高层流燃烧速率，且在低当量比时温度对层流燃烧速率的影响较小，在ø=1.0时影响达到最大，而后随当量比的增加，影响度又降低，但比低当量比时的影响度大。

图2 燃烧速率随当量比的变化关系

图3和图4给出了粒子数密度和温度随火焰传播距离的变化规律。粒子数密度在开始时刻即达到最大值，而温度则在火焰传播的中间位置达到最大燃烧温度，即绝热火焰温度。这说明粒子在燃烧开始时已掺混到甲烷空气的预混火焰中，并在燃烧过程中影响火焰的传播。

图3 粒子数密度与距离的关系

图4 温度与距离的关系

图5给出了不同温度和不同当量比下，含颗粒和不含颗粒甲烷空气混合气的燃烧速率。和不含颗粒时的情形类似，含颗粒甲烷空气混合气的燃烧速率随温度的升高逐渐增大，随当量比的增加先增大后减小。加入颗粒后，燃烧速率降低，且随温度的升高燃烧速率降低的越明显，说明温度对加入颗粒后的甲烷空气混合气的燃烧速率有明显影响。加入颗粒后，燃烧速率的变化量随当量比的增加先增大后减小，且在ø=1.0时，变化量达到最大。

图5 甲烷空气混合气燃烧速率

3 敏感性分析

图6和图7给出了初始温度303 K，当量比ø=0.8，ø=1.0，ø=1.2时，含颗粒和不含颗粒两种情况下的敏感性分析。正敏感性系数促进反应的进行，而负系数则阻碍反应的进行。反应H+O2=O+OH的敏感性系数在各种情况下均为最大，且促进反应的进行，CH3和H重组为甲烷的逆向反应，阻碍反应的进行。含颗粒反应的敏感性系数相对不含颗粒的敏感性系数稍大，且不含颗粒的反应在有些当量比下不影响反应的进行。

图6 不含颗粒敏感性分析

图7 含颗粒敏感性分析

4 结论

在初始压力0.1 MPa，初始温度303 K，353 K，403 K和453 K以及当量比ø=0.8～ 1.2条件下，得到以下研究结论：

(1)详细化学反应动力学机理能较好地描述甲烷空气预混层流火焰的燃烧速率，且计算结果与实验值吻合较好。

(2)添加颗粒后燃烧速率降低，且温度越高燃烧速率降低的越明显。

(3)添加颗粒后燃烧速率变化量随当量比的增加先增大后减小，化学当量比此时变化量达到最大。

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SimulationStudyofMethane/AirContainingParticlesLaminarFlameBasedonDetailedChemicalKinetic

LIDan1,LIRong-mei2,SHAOGuo-liang1,SUNYu1,GAOXue-li1,CHENWei-cong1

(1.ChinaPetroleumPipelineEngineeringCorporation,Langfang065000,China;2.PetroleumDagangOilfieldNo.4OilProductionPlant,Tianjin300280,China)

Based on the detailed chemical kinetic mechanism of methane containing particles combustion—Gri-Mech3.0，laminar premixed flame speed calculation model was adopted to calculate the methane/air containing particles laminar premixed combustion process. The influence of temperature and equivalence ratio on the combustion rate was analyzed by comparing the laminar flame speed curve, and sensitivity analysis was done on the calculation results. The results show that the existance of particles reduces the flame burning rate, and the higher the temperature is, the more obvious the burring rate is. But the burning rate variation with the increase of equivalence ratio increases first and then decreases.

methane; particle; laminar combustion; sensitivity analysis

2013-01-14修订稿日期2014-02-28

国家自然科学基金(№51076116)

李丹(1988～),女，硕士，助理工程师，研究方向为油田多相流动与传热数值模拟。

O643.11，TK16

A

1002-6339 (2014) 06-0520-03