广州地区典型多溴联苯醚迁移和归趋行为模拟

田 慧,郭 强,毛潇萱,黄 韬,马建民,吴军年,张 干,李 军,高 宏*

(1.兰州大学资源与环境学院,甘肃 兰州 730000；2.中国科学院广州地球化学研究所,有机地球化学国家重点实验室,广东 广州 510640)

广州地区典型多溴联苯醚迁移和归趋行为模拟

田 慧1,郭 强1,毛潇萱1,黄 韬1,马建民1,吴军年1,张 干2,李 军2,高 宏1*

(1.兰州大学资源与环境学院,甘肃 兰州 730000；2.中国科学院广州地球化学研究所,有机地球化学国家重点实验室,广东 广州 510640)

运用多介质逸度模型对典型PBDEs(BDE47、BDE99、BDE209)在广州地区大气、水体、土壤、沉积物中的浓度分布与多介质间的迁移、归趋进行了模拟研究并分析了 3种化合物在研究区域环境多介质间的迁移通量,确定其在环境中的主要迁移过程;结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;以BDE47和BDE209为例,对模型的输入参数进行灵敏度分析;并以BDE209为例,对模型进行不确定性分析.通过模拟浓度与实测浓度的对比,表明模型在该地区具有很好的适用性.结果表明,环境系统达到平衡时,BDE47、BDE99和BDE209在土壤和沉积物中的含量分别占其在环境系统总含量的17.73%和82.26%,14.65%和85.35%,4.81%和95.19%;PBDEs从环境系统中的消失途径主要为大气平流输出和土壤降解;logKow和大气平流输入是影响化合物在环境相中浓度分布的最主要因素;不确定性分析指出BDE209在土壤相中浓度的变异系数最大.

广州；多溴联苯醚(PBDEs)；多介质环境模型；灵敏度分析；不确定性分析

多溴联苯醚(PBDEs)是一种添加型溴代阻燃剂,广泛应用于塑料制品、电子电器、汽车和纺织纤维等产品的生产过程中,由于没有化学键的束缚,因此在产品生产、使用和报废处置过程中都有可能释放到环境中.随着电子产业的飞速发展,全球 PBDEs的需求量和消耗量不断增加[1-2].同时,由于其持久性、半挥发性和长距离迁移性而广泛的存在于各环境介质中[3-9],并且在偏远地区也发现了PBDEs的存在[10-11].

珠江三角洲是我国最大的计算机及其零部件、通讯器材生产地以及电子垃圾拆卸地.环境介质中的PBDEs的浓度在过去以低溴BDEs为主,现在 BDE209的浓度已经远远超出了其余PBDEs同系物之和[12].目前,PBDEs已广泛的存在于珠江三角洲各环境介质中[13-18].广州市是珠江三角洲地区的工业及经济中心,夏季大气中以四、五和十溴BDEs为主,其含量占∑PBDEs的80%以上,其中 BDE209、BDE47、BDE99是主要成分,尤以BDE209高于香港[19]、Michigan[20]、Indiana[20]等没有电子垃圾回收厂的地区.研究表明,广州地区PBDEs的污染主要来自五溴和十溴工业品的使用[21].

国外关于 PBDEs在环境中行为的研究大都集中在水生食物网模型[22-25];也有一些关于长距离迁移[26-27]及室内污染物来源分布[28-29]的研究探讨;此外,Palm[30]使用多介质逸度模型对瑞典环境相中的PBDEs浓度进行了模拟.国内研究则比较单一,鲜见关于PBDEs在环境中行为趋势的报道.因此,本文针对广泛存在于广州各环境介质中的BDE47、BDE99和BDE209进行多介质间的迁移和归趋模拟,更全面的了解典型PBDEs在广州地区的行为,为评价其对广州地区人群的潜在生态风险以及污染物的控制提供基础理论支持.

1 研究方法

1.1 模型概况

本文基于逸度[31](Fugacity)概念,选取大气、水体、土壤和沉积物四个环境主相(其中大气相包括气子相和气溶胶子相,水体相包括水子相和悬浮颗粒物子相,土壤相包括气子相、水子相和固体子相,沉积物相包括固体沉积物子相和水子相),在稳态、平衡的假设条件下,结合广州地区环境特点,建立 PBDEs的多介质迁移归趋模型.所涉及的过程包括化合物在相邻环境相界面间的迁移、大气水体平流、各环境相中的降解、地表水径流、表层沉积物的掩埋等.模型的输入参数包括化合物的物理化学性质和研究区的环境参数,输出结果则包括各环境相及其子相的逸度f(Pa)、逸度容量 Z(mol/(m3⋅Pa))、化合物在各环境介质间的迁移通量 D(mol/(h⋅Pa))、迁移速率N(mol/h)、以及当环境系统达到平衡时化合物在各环境相中的浓度C(mol/m3)等.

1.2 数据来源

模型需要输入的参数主要包括 BDE47、BDE99、BDE209的物理化学性质参数(蒸汽压、辛醇-水分配系数、溶解度、在各环境介质中的半衰期等)和研究区的环境参数(温度、降雨量、面积、有机碳含量等),具体参数见表1和表2.

表1 PBDEs主要物理化学参数Table 1 Main physical and chemical parameters of PBDEs

Palm等[13]估算出PBDEs的人均年排放量(表3),该排放量适用于没有生产PBDEs工业品工厂的地区,广州市人口2010年为1270.08万,则据此可以计算出各污染物向环境中的直接排放量(表3).

由于广州冬季上风向地区空气中PBDEs浓度数据的缺失,采用广州夏季上风向地区空气中PBDEs的浓度作为模型中大气平流输入污染物的浓度.因广州夏季盛行东或东南季风,因此选取了从东莞方向平流输入的 BDE47、BDE99、BDE209,浓 度 依 次 为 2181.47, 1058.21, 4191.93pg/m3[21].水体平流输入浓度参考珠江入海口水体中 PBDEs浓度,依次为 0.04,0.001,6.37ng/L[32].

表2 研究区主要环境参数Table 2 Main environmental parameters of the study area

表3 广州地区PBDEs排放量Table 3 Emission of PBDEs in Guangzhou

1.3 灵敏度分析和不确定性分析

为确定输入参数对模型输出结果的影响程度, 以BDE47和BDE209为例,选取除常数外的代表性输入参数,对参数分别进行±10%的变动,依据 CS=(Y1.1-Y0.9)/(0.2×Y1.0)进行灵敏度分析,其中Y1.1、Y0.9、Y1.0分别为参数取均值1.1、0.9和1.0倍时模型的响应值,Cs为灵敏度系数.本文以|CS|>0.5为筛选标准,对模型的关键参数进行识别.

同时,以 BDE209在各环境介质中浓度为例,运用蒙特卡罗方法对模型的输出结果进行不确定性分析,对已经筛选出的灵敏度高的参数进行随机取值,程序重复运行10000次,给出模型的不确定性信息.本文所有程序运算均在Matlab7.0中进行.

2 结果与讨论

2.1 模型验证和浓度分布

为验证模型的适用性,从文献中搜集了 3种化合物在广州地区大气[21,19,39]、土壤[17]、沉积物[12,18]中的实测浓度,并且参考珠江入海口水体中PBDEs浓度,将模拟浓度与实测浓度的对数值进行比较.由图1可见∶3种化合物在各环境介质中的绝大多数模拟浓度与实测浓度的吻合度较高, BDE99在土壤中的浓度略高于实测值,BDE209在土壤和沉积物中的浓度均接近于实测浓度的最小值,原因可能是过小的估计了BDE209的排放量,广州是电子产业集中地区,虽然《斯德哥尔摩公约》第4次缔约方大会已经将五溴和八溴联苯醚列入 POPs名单,但全球十溴联苯醚的需求量仍然很大,由此可见导致偏差的原因极有可能是Palm等[13]对BDE209排放的估算低于高速发展下的广州的实际排放量.总体上来说,模型能较准确地反映研究区的污染状况,因此该模型在该研究区具有一定的适用性.

由表 4可知,3种化合物在土壤和沉积物中的浓度远远超过了其在大气和水体中的浓度,当研究区环境达到平衡时,BDE47在土壤和沉积物相中所占质量比率分别为 17.73%和 82.26%, BDE99在土壤和沉积物相中所占比率分别为14.65%和85.35%,BDE209在土壤和沉积物相中所占比率分别为4.81%和95.19%,由此可见,3种同系物在土壤和沉积物中的质量占环境中总质量的 98%以上,从而表明土壤和沉积物是目标化合物在研究区的主要储库.同时,随着溴代程度的升高,PBDEs在土壤中的富集程度会相对降低,在表层沉积物中的富集程度会增加,在实际环境中可随着表层沉积物的沉降进入到深层的沉积物.BDE47、BDE99、BDE209在大气气溶胶子相和水体悬浮颗粒物子相中质量占对应总相质量的比例分别为39.22%、26.59%,70.13%、73.76%, 96.31%、100%,表明随着溴代数的增加,化合物在各子相之中更倾向于向固体附着.

2.2 多介质相间迁移与归趋行为

由图2可知,3种化合物的消失途径基本相同,主要为大气平流输出和土壤降解,并且前者速率高出后者约1个数量级,BDE47、BDE99和BDE209的特征迁移距离分别为 811,600,209km[38],表明PBDEs易通过大气向下风向方向进行传输,说明广州可成为其下风向地区的污染源;界面间则以大气-土壤、水体-沉积物迁移为主,表明PBDEs在进入环境后通过一系列的迁移过程,最终赋存在土壤和沉积物当中,究其原因,可能是其低水溶性和高辛醇-水分配系数(logKow)所决定的[17].通过对PBDEs进入到环境中各种行为速率的分析,基本可以推测出其主要行为∶大气中的化合物大部分迁移出了研究的环境相,对下风向的地区造成一定程度的污染;土壤降解是污染物消失在研究区环境中的第二个主要途径;大气中未迁出的污染物则主要随着干湿沉降、扩散等过程进入到土壤、水体等环境中,最终赋存在土壤和沉积物当中.

图1 PBDEs模拟浓度与实测浓度的对比Fig.1 Comparsion between the calculated and the observed concentration of PBDEs

表4 PBDEs在环境介质中模拟的浓度(mol/m3)Table 4 Calculated concentrations of PBDEs in environmental media(mol/m3)

对不同溴代程度的同系物进行分析∶BDE47在大气-水体和水体-大气之间的交换速率相差4个数量级,而 BDE99则相差不到 5个数量级,BDE209相差5个多数量级,并且3种同系物从大气-水体净迁移速率随着溴代程度的增加而增加,溴代程度高的 BDE209更容易从大气沉降.Palm[30]指出由于BDE209低的蒸汽压,因此更易沉降到地表,但空气平流输出依然是其迁出研究区大气环境相的主要途径;吴有方等[38]的研究表明PBDEs同系物随着溴代程度的增加,更容易形成点源污染,低溴联苯醚进行远距离迁移的潜力最大.而在水环境中,PBDEs则更倾向于向颗粒态分配,随着悬浮颗粒物的沉降和再悬浮在水体和沉积物之间迁移,BDE47、BDE99、BDE209在水体和沉积物之间的迁移速率的对数值分别为 0.353,0.354,0.354log(mol/h),各同系物之间并没有太大的差别.BDE47和 BDE99在环境中主要消失途径相同,除了随大气平流迁出研究区和土壤中的降解外,还有大气中的降解,而对于BDE209,除了大气平流和土壤降解外,最主要的过程则为沉积物中的降解.这与Palm[30]的研究稍许有些差异,他指出PBDEs在环境中消失的途径主要为大气平流输出、土壤向水体的地表径流、土壤中的降解,但两篇文章均认为其最主要的消失途径为大气的平流输出,并且环境中 80%以上的PBDEs均通过此途径在研究区消失,但会对周边地区产生污染.

图2 PBDEs在多环境介质中的迁移速率Fig.2 Transfer fluxes of PBDEs in the multimedia environment

2.3 灵敏度分析

表5 灵敏度分析中的参数代码Table 5 Codes of parameters for sensitivity analysis

以BDE47和BDE209在环境介质中的浓度为例,对模型的输入参数进行灵敏度分析,其中分析代码见表5所示,部分分析结果见图3,灵敏度系数大于 0表明参数对模型输出结果具有正影响作用,反之,小于0则为负影响.

两种化合物的大气平流输入对所有环境介质中的浓度分布均有很大的影响;并且PBDEs在大气相中的浓度分布在|Cs|>0.5的筛选标准下仅仅受平流输入的影响,因此图 3并未列出BDE47和BDE209在大气相中浓度分布的灵敏度分析结果;此外,logKow对 BDE47在水体中浓度影响最大,灵敏度系数可达到-7.4,对BDE209在水体中的浓度影响最大的为悬浮颗粒物的沉降速率;对两种化合物在土壤相中浓度影响较大的参数则主要为土壤的性质(土壤密度、土壤深度、土壤中固体体积分数、土壤中的半衰期)和降雨;沉积物中BDE47浓度分布的灵敏参数主要为 logKow,其灵敏度系数可达 3.45,对 BDE209灵敏度影响较大的参数则主要为沉积物的性质(水体面积、表层沉积物的深度、沉积物中固体体积分数、悬浮颗粒物的再悬浮速率、沉积物中的半衰期)以及水体平流输入浓度等.

对所有灵敏度系数进行比较可知∶logKow、大气平流输入浓度是影响化合物在环境相中浓度分布的最主要因素.

图3 BDE47和BDE209在环境介质中浓度的灵敏度分析Fig.3 Sensitivity parameters of BDE47 and BDE209 concentrations in environmental compartments

2.4 不确定性分析

不确定性分析结果如图 4所示.BDE209在大气

中浓度范围为2603～4048pg/m3,水体中浓度范围为 0.61～1.46ng/L,土壤中浓度范围为 1.62～4.56ng/g,沉积物中浓度范围为48.34～116.78ng/g. BDE209在大气、水体、土壤和沉积物中模拟浓度分布的变异系数分别为5.25、10.44、12.07、11.05,其中,土壤的变异系数最大,这可能与进行不确定性分析的参数的灵敏度和不同参数间灵敏度的相对平衡有关系.

图4 BDE209模拟计算浓度频数分布Fig.4 Frequency distribution of BDE209 calculated concentration

3 结论

3.1 模型模拟的3种PBDEs同系物的浓度与研究区实测浓度的吻合度较高,表明该模型适用于研究区PBDEs的模拟.通过质量分布比例确定广州地区所研究的3种BDEs同系物的最终储库为土壤和沉积物,占各自总环境质量的98%以上.

3.2 PBDEs在环境相中的消失途径主要为大气平流输出和在土壤中的降解,可能成为下风向城市的污染源;界面间则以大气-土壤、水体-沉积物的迁移为主.

3.3 logKow和大气的平流输入对所有环境相中PBDEs浓度均有较大的影响,并且针对各个具体的环境介质,参数的灵敏度系数大小均不相同,其中对土壤相和沉积物相灵敏度影响因素较多.

3.4 BDE209在大气、水体、土壤和沉积物中不确定性分析得出各介质中的模拟浓度范围分别为 2603～4048pg/m3、0.61～1.46ng/L、 1.62～4.56ng/g和48.34～116.78ng/g.土壤中浓度的相对离散程度大于其余3介质中浓度的离散程度.

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Simulating the transfer and fate of typical PBDEs in Guangzhou.

TIAN Hui1, GUO Qiang1, MAO Xiao-xuan1, HUANG Tao1, MA Jian-min1, WU Jun-nian1, ZHANG Gan2, LI Jun2, GAO Hong1*
(1.College of Resource and Environment, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：758～765

A multimedia fugacity model was applied to simulate the concentrations distribution, transfer and fate of typical polybrominated diphenyl ethers (BDE47、BDE99、BDE209) in air, water, soil, sediment of Guangzhou Area. Meanwhile, the transfer fluxes between different compartments were analyzed in order to infer the main transfer process. Moreover, the simulated concentrations in air, soil and sediment were compared to monitored data for validation purpose. In addition taking BDE47and BDE209as samples, input parameters of the model were tested and the key parameters were identified using sensitivity analysis method, while the uncertainty of these key parameters was estimated taking BDE209as sample. The reliability of the model was verified by the agreement between calculated and measured concentrations. When the system reaches equilibrium, soil and sediment compartments were the main reservoirs of PBDEs in Guangzhou area because of the mass fraction of BDE47、BDE99 and BDE209 in soil and sediment of the total content, respectively, were 17.73% and 82.26%, 14.65% and 85.35%, 4.81% and 95.19%;The air advection outflow and soil degradation were the major routes for PBDEs to disappear in the study area. The results of sensitivity analysis in this study also indicated that the logKow、air advection inflow had significant influence on concentrations of PBDEs in various media. Uncertainty analysis for environmental multimedia fugacity model predicted that the coefficient of variation of BDE209in the soil concentrations had the most significant compared with others.

Guangzhou；polybrominated diphenyl ethers；multimedia environmental model；sensitivity analysis；uncertainty analysis

X131

：A

：1000-6923(2014)03-0758-08

田 慧(1989-),女,山西临汾人,兰州大学硕士研究生,研究方向为干旱区持久性有机物区域环境行为.

2013-06-20

国家自然科学基金项目(40971267/D010903);教育部“春晖计划”国际合作科研项目(Z2008-1-62025)

* 责任作者, 教授, honggao@lzu.edu.cn