一种评估烟花爆竹燃放对大气PM2.5影响的新方法

王 哲，王自发，郑海涛

1.中国科学院大气物理研究所 大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029 2.中国科学院大学，北京 100049

春节是中国人的传统节日，春节期间的一个重要习俗就是燃放烟花爆竹。北京市在实施市区烟花爆竹禁放政策12年后，从2006年开始禁放改为限放，规定五环路以内农历除夕—正月初一、正月初二至正月十五7:00—24:00可以燃放烟花爆竹，其中烟花爆竹燃放最集中的时段是除夕夜、元宵节夜间。烟花爆竹的主要化学成分包括可燃物质(如硫磺、木炭、镁粉、赤磷)、氧化剂(如硝酸盐类、氯酸盐类等)、火焰着色物(如钡盐、锶盐、钠盐、铜盐)以及其他化学药物(如苦味酸钾、聚氯乙烯树脂、六氯乙烷、各种油脂、硝基化合物)等[1]。在引发后的高温、高压条件下，烟花爆竹中的物质发生一系列化学反应，放出二氧化硫、氮氧化物、重金属[2]以及有机物[3-4]，并产生大量的烟尘颗粒[1]，导致空气质量明显恶化。

徐敬等[5]、李令军等[6]、金军等[7]、何松洁等[8]分析了燃放烟花爆竹对北京市颗粒物等大气污染物的影响，结果表明，大量鞭炮的集中燃放造成了大气短时严重污染，并且对不同大气污染物的影响存在差异，PM10特别是PM2.5污染最严重。上述研究在评估烟花爆竹燃放对大气污染物的贡献时，将集中燃放前某一时刻值作为烟花爆竹之外的污染源造成的城市背景污染物浓度，实际上由于燃放期间气象条件在发生变化，非烟花爆竹污染物浓度并不是常数，上述估计方法会导致较大的误差。何松洁等[8]还通过将北京城区点和北部背景点对比，分析烟花爆竹的贡献，然而由于北京市污染水平分布存在“南北两重天”现象[9]，不同地点的污染物变化趋势可能具有较大差别。另外，文献[5-7]研究中仅有1～3个监测点的数据，何松洁等[8]从北京市空气质量自动监测网络27个监测点中选取了5个点进行分析，少数几个监测点难以准确代表烟花爆竹燃放对北京市大气环境的影响。

2013年1—3月北京乃至中国东部地区经历了严重的灰霾天气，而灰霾天气的本质是细颗粒物PM2.5污染[10]。春节期间烟花爆竹燃放无疑对灰霾天气起到了雪上加霜的作用，评估烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献对于空气污染预警和大气污染控制具有重要的意义。该文基于北京市空气质量自动监测系统常规污染物监测数据，发展了一种评估烟花爆竹燃放对大气PM2.5影响的新方法，定量估算了除夕夜、元宵节夜间烟花爆竹燃放对北京市大气PM2.5的影响。

1 分析方法

采用的数据为北京市空气质量自动监测系统35个监测点2013年2月常规污染物监测数据，其中国控点12个，市控点23个，全市平均值为国控点位的平均值，监测仪器参见文献[8]。分析方法采用污染物相对比值法。相对比值法是颗粒物来源研究中的一种常用方法，某污染物浓度相对于参考标准污染物浓度的比值稳定，意味着污染源变化不大(至少在采样期间)[11]，当比值发生明显变化时就意味着污染源的构成发生了改变，例如Han等[12]利用Mg/Al比值法估算了北京地区矿物气溶胶中本地源与外来源的相对贡献量。李令军等[6]研究表明，北京市鞭炮燃放对不同大气污染物影响存在明显差别，PM10响应最明显，但CO受影响程度较小，甚至没有明显响应，同时PM2.5在PM10中的比例也明显上升，可达90%[5]。根据上述研究可以推知，烟花爆竹燃放期间CO浓度变化较小，而PM2.5浓度明显上升，因此可将CO作为参考标准污染物浓度，利用PM2.5/CO比值分析烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献。

图1给出了2013年2月非燃放时段、春节、元宵节期间西城官园(代表首都功能核心区)和朝阳农展馆(代表城市功能扩展区)PM2.5浓度和CO浓度的相关关系。

图1 非燃放时段、春节、元宵节PM2.5与CO浓度的相关关系

可以看出，非燃放时段(Pnf)，官园站和农展馆站的PM2.5与CO浓度呈很好的正比关系，相关系数分别为0.88、0.91，均方根误差分别为32、31 μg/m3，置信度都在99.99%以上，其他监测点结果也类似。因此根据式(1)可以利用逐时CO浓度回归得到逐时PM2.5浓度：

(1)

(2)

2 结果与讨论

2.1 风向风速与PM2.5浓度的时间变化

图2 春节风向风速(a)与PM2.5浓度(b)时间序列

图3 元宵节风向风速(a)与PM2.5浓度(b)时间序列

2.2 爆竹燃放对PM2.5浓度的影响

从图2(b)、图3(b)中可以看出，除夕、元宵节夜间烟花爆竹燃放使全市平均PM2.5小时浓度最大增加 383、240 μg/m3，最大增加值分别出现在2月10日01:00—02:00、2月24日22:00—23:00。由于颗粒物空气质量指数是以24小时平均值计算的，因此分析了烟花爆竹燃放对24小时平均PM2.5浓度的影响。采用的除夕、元宵节24小时平均时段分别是2月9日08:00—2月10日08:00、2月24日08:00—2月25日08:00，因为该时段包含了完整的燃放过程。春节烟花爆竹燃放使24小时平均PM2.5浓度由71 μg/m3增加到159 μg/m3，相应的空气质量级别由良好升级为重度污染[14]。元宵节烟花爆竹燃放使24小时平均PM2.5浓度由207 μg/m3增加到261 μg/m3，相应的空气质量级别由重度污染升级为严重污染[14]。春节、元宵节烟花爆竹导致的24小时PM2.5增加量都大于线性回归的均方根误差33 μg/m3，分别占总PM2.5浓度的55.3%、20.7%，因此烟花爆竹燃放导致了北京地区24小时平均PM2.5浓度的显著增加。

2.3 爆竹燃放对PM2.5浓度水平分布的影响

图4 除夕、元宵节最大烟花爆竹PM2.5小时浓度的空间分布

2.4 爆竹燃放排放的PM2.5总量估算

金军等[7]根据PM10浓度估算了市区燃放烟花爆竹排放的PM10总量。本文采取类似的方法估算2013年北京燃放烟花爆竹排放的PM2.5总量。航测数据显示，北京地区气溶胶数浓度在垂直方向上按负指数规律递减[16]，假定鞭炮对PM2.5贡献量随高度按负指数规律递减，计算公式如下:

Cz=C0×e(-n×z)

(3)

(4)

2.5 讨论

3 结论与展望

基于北京市空气质量自动监测系统35个监测点2013年2月数据，发展了一种新分析方法，利用常规污染物相对比值定量估算了除夕、元宵节夜间北京烟花爆竹燃放对大气PM2.5的影响，主要结论：

1)北京除夕烟花爆竹燃放使PM2.5单站1小时平均浓度最大增加709 μg/m3(石景山古城监测点)；全市24小时平均浓度增加88 μg/m3，达到159 μg/m3，空气质量由良好升级为重度污染。元宵节夜间PM2.5单站1小时平均浓度最大增加469 μg/m3(海淀万柳监测点)，全市24小时平均浓度增加54 μg/m3，达到261 μg/m3，空气质量级别由重度污染升级为严重污染。

2)除夕夜和元宵夜全市平均烟花爆竹PM2.5浓度超过75 μg/m3的时间分别为5、7 h，达到峰值后半衰期分别为0.9、1.7 h。

3)元宵节夜间，城区烟花爆竹PM2.5浓度高于南部、北部郊区。除夕夜较强的偏北风将污染物输送到南部郊区，使得城区、南部郊区的烟花爆竹PM2.5浓度高于北部郊区。禁放区的定陵、密云水库几乎没有受到烟花爆竹燃放的影响。

4)除夕、元宵节北京市区烟花爆竹排放PM2.5总量分别约为1.91×105kg、1.17×105kg，最大小时排放量分别为3.46×104kg、2.17×104kg。

利用该方法评估烟花爆竹燃放对大气PM2.5的影响，仅需常规污染物监测数据，便于各城市监测站使用。考虑到方法的不确定性，未来将利用空气质量模式、发展集合卡尔曼滤波等源反演方法以获得更为准确的排放源，进一步研究烟花爆竹燃放对大气PM2.5的影响，为各城市春节期间空气污染预警和大气污染控制提供依据。

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