铀样品自吸收修正因子与样品质量的相关性

乔亚华，王 博，杨 阳，张 敏，刘世龙，吴继宗

1.环境保护部 核与辐射安全中心，北京 100082；2.中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413

采用中子活化法进行燃料棒235U富集度均匀性检测过程中[1]，用慢化后的中子照射燃料棒，使燃料棒UO2芯块中的235U发生裂变，通过测量其裂变产物的γ射线总强度对燃料棒235U富集度及其均匀性进行在线检测，由于燃料棒是大体积样品，在用γ谱仪进行分析时，γ自吸收效应对分析结果影响较大。为此，本工作以不同丰度和质量的铀样品为研究对象，研究自吸收因子与样品质量及测量γ射线能量之间的关系，为提高中子活化法检测燃料棒235U富集度均匀性的准确度提供可靠的参数。

1 方法原理[2]

如果裂变产物核素是沿靶的厚度方向按指数衰减分布，中子入射面对着探测器方向，假定在入射面单位厚度样品中发射某能量γ射线被探测器记录到的计数率为A，整个样品(厚度为d)中发射γ射线被探测器记录到的计数率Ad应满足下式[3-5]：

在不考虑自吸收时，Tγ=1，则有：

考虑自吸收时，自吸收修正因子F可用下式计算：

式中：μn为中子线性衰减系数，μγ为γ射线线性衰减系数，ρ为靶密度，Tn为中子穿透率，Tγ为γ射线对靶的穿透率。

2 实验部分

2.1 样品制备

在燃料元件芯块烧结前，UO2粉末需加入质量分数为3%左右的有机粘结剂和润滑剂，然后施加8 000 kg/cm2的压力压制成生坯[6]。为了使样品与元件芯块生坯的密度尽量保持一致，将天然铀U3O8(GBW-04205，丰度0.72%)和丰度90.2%的高浓铀(234U、235U、236U、238U的质量丰度分别为1.1%、90.2%、0.3%、8.4%)按一定比例配制成不同丰度、不同质量的混合物，在其中加入质量分数为3%的纤维素，经研磨后，用压片机施加8 000 kg/cm2的压力压制成圆片，再将其用502胶封装在样品盒中，并检验其气密性。

表1 样品成分

2.2 自吸收修正因子的测量

将装于相同规格样品盒的不同成分的样品置于探测器上方，用152Eu源(主要有121.78、244.69、344.28、411.1、778.9、964、1 112、1 408 keV等8条γ射线)和137Cs源(其γ射线为661.6 keV)放置在准直器上，分别测量点源置于标准源基质和不同质量样品基质上各能量γ射线的全能峰净计数率，用HPGe γ谱仪对不同能量γ射线及不同成分样品的自吸收修正因子F进行测量。

3 结果与讨论

3.1 自吸收修正因子与γ射线能量的相关分析

按照上述方法对不同样品进行测量，并按公式计算后得出自吸收修正因子与γ射线能量的相关性示于图1。从图1可以看出，铀样品的自吸收曲线趋势几乎相同，都是随着γ射线能量的增高而呈现下降趋势。当γ射线能量低于200 keV时，铀样品的自吸收影响都十分明显；当γ射线能量高于200 keV时，自吸收影响减小，曲线趋于平缓。所以，测量裂变产物γ射线能量时应尽量测高能γ射线，以减小样品自吸收的影响。燃料棒样品的密度、质量均较大时，自吸收影响会增大，必须进行校正，对不同样品自吸收修正因子F与能量E的相关性进行分析，其关系式如下：

F=A1exp(-E/t1)+A2exp(-E/t2)+y0

式中：F，样品自吸收修正因子；E，能量，keV；A1、A2、t1、t2、y0，回归方程系数。

不同样品自吸收修正因子与能量关系式列于表2，由表2公式可对分析样品时所测核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr进行校正，结果列于表3。由表3可以看出，对于质量接近的样品，235U的丰度越大，自吸收修正因子F越小。

图1 重水堆(a)、压水堆和沸水堆(b)、高温气冷堆(c)样品自吸收曲线

表2 自吸收修正因子与能量的关系式

3.2 自吸收修正因子与样品质量的相关分析

对不同样品自吸收修正因子F与质量m的相关性进行分析，关系式如下：

F=A+Bm

式中：F，自吸收修正因子；m，质量，g；A、B，线性方程系数。

不同样品自吸收修正因子与质量的关系列于表4。对表3中核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的γ射线自吸收修正因子F与样品质量m进行相关分析得出F-m直线回归方程，结果列于表5。由表5可以看出，全部回归方程的r2均大于0.97，所以F-m存在非常显著的相关。

表3 核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的自吸收修正因子计算结果

续表

表5 核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的自吸收修正因子与质量回归方程

3.3 结果验证

采用标准物质配置了235U丰度2.5%的样品3份，质量分别为1.14、2.64、3.29 g。采用MC-ICP-MS质谱法和中子活化法分别对其进行分析，活化分析过程中根据样品质量应用回归方程式计算待测样品的自吸收修正因子F，对样品活度进行修正后再计算出样品丰度结果，2种分析方法的结果列于表6。由表6可以看出，经γ射线自吸收修正后的活化方法分析结果相对于MC-ICP-MS法的偏差均小于1‰。

表6 测量结果比较

4 结 论

本工作利用发射多个γ射线的标准点源(152Eu+137Cs)，研究了不同丰度铀样品γ射线自吸收修正因子与γ射线能量和样品质量之间的相关性。并将分析核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的γ自吸收修正因子F与样品质量m进行回归分析，得到F-m直线回归方程，用此方法得到的修正因子对中子活化分析模拟样品的活度测量进行修正，分析结果与质谱法分析结果的相对偏差小于1‰。为提高中子活化法检测燃料棒235U富集度均匀性的准确度提供了可靠的参数。

[1]刘兰华译.燃料元件无损检查[M].北京:原子能出版社,1984:18-25.

[2]Misiak R,Hajduk R,Stobiński M.Self-Absorption Correction and Efficiency Calibration for Radioactivity Measurement of Environmental Samples by Gamma-Ray Spectrometry[J].Nukleonika,2011,56(1):23-28.

[3]Robu E,Giovani C.Gamma-Ray Self-Absorption Corrections in Environmental Samples[J].Romanian Reports in Physics,2009,61(2):295-300.

[4]Lu Xiangdong,Tian Dongfeng,Xie Dong.The Study of a New γ-Ray Self Absorption Correction[J].Nucl Instrum Methods Phys Res A,2004(519):647-650.

[5]Harb S.Measurement of the Radioactivity of238U,226Ra,210Pb,228Th,232Th,228Ra,137Cs and40K in Tea Using Gamma-Spectrometry[J].J Radioanal Nucl Chem,2007,274:63-66.

[6]李冠兴.研究试验堆燃料元件制造技术[M].北京:化学工业出版社，2007:76-77.